Photoemissionsexperimente im Rahmen des Aufbaus einer "Nutzer-Facility" für kombinierte Laser- und Synchrotronanregung

Abstract

An den Synchrotronspeicherringen der 3. Generation stehen durchstimmbare und intensive VUV/XUV Lichtpulse mit einer Halbwertsbreite von einigen zehn Pikosekunden zur Verfügung. Damit eröffnet sich erstmals die Möglichkeit zur Untersuchung der Dynamik photoinduzierter Prozesse auch im spektralen Bereich des VUV und XUV. Pump-Probe-Experimente wurden bisher fast ausschließlich mit Hilfe von Kurzpulslasern durchgeführt, weswegen die Photonenenergie von Pump- und Probepuls intrinsisch auf Photonenenergien kleiner 10 eV begrenzt war. Tatsächlich ist mit kurzen Laserpulsen der ýValenzbereichý der Anregungsenergien insbesondere mit der Technik der Zweifarben-Zweitphotonen- Photoemission (2C-2PPE) intensiv untersucht worden. Mit der Verfügbarkeit von kurzen und intensiven VUV- und XUV-Pulsen erweitert sich nun das Gebiet dynamischer Untersuchungen auch auf den energetischen Bereich der Innerschalen-Anregungen (ýzeitaufgelöste Innerschalen-Spektroskopieý). Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung der experimentellen Basis, um an BESSY II (dem neuen Synchrotronspeicherring der 3. Generation in Berlin) dynamische Untersuchungen an Adsorbat/Oberflächensystemen mittels zeitkorrelierten Laser- und Synchrotronpulsen durchführen zu können. Die vorliegende Arbeit beschreibt die ersten 2C-2PPE Experimente am Max-Born- Institut (MBI) zur photoinduzierten Dynamik an Adsorbatsystemen mittels kombinierten Laser- und Synchrotronpulsen. Parallel zu den Experimenten erfolgte die Konstruktion der ýMBI Nutzer-Facility für kombinierte Laser- und Synchrotronexperimente bei BESSY IIý. Ausführlich werden die verschiedenen Aspekte der Synchronisation eines hochrepetierenden Lasers auf den BESSY (I) Masteroszillator behandelt. Darüberhinaus werden die experimentellen und technischen Details der Nutzer-Facility bei BESSY II, einschließlich dem Design der UHV-Oberflächenapparatur sowie der Undulatorbeamline mit den Parametern des Monochromators beschrieben. Bei den hier untersuchten Oberflächensystemen handelt es sich um (1) transient angeregte Zustände des C60/Ni Monolagensystems im Zusammenhang mit einem möglichen Ladungstransfer vom Nickelsubstrat in ein leeres Orbital des C60, (2) um die Dynamik der Oberflächenphotospannung und um transient angeregte Oberflächenzustände an Halbleitern sowie um (3) die Elektronentransmission durch dünne, geordnete organische Filme. In den Experimenten (1) und (2) erfolgte die Anregung mit der Grundwelle eines Titan-Saphir-Lasers (1,6 eV). Die organischen Filme (3) wurden im Rahmen dieser Arbeit noch in Abwesenheit eines Laser-Pumppulses untersucht; die Perspektiven eines Pump-Probe- Experimentes sind jedoch skizziert. Es sei angemerkt, daß all diese Experimente eher den Charakter von vorbereitenden Experimenten besitzen, da diese Arbeit fertiggestellt wurde, bevor an der MBI-Beamline bei BESSY II erstes Licht zur Verfügung stand.

With the arrival of 3rd generation synchrotron sources tunable intensiveVUV/XUV light pulses of only some ten picoseconds width are becoming available for time-resolved experiments in order to study the dynamics of photon-induced processes in a pump-probe type experiment. Until now this field has almost exclusively been covered by short pulse lasers. Consequently, photon energies for pump and probe have essentially been limited to photon energies below 10 eV. This ývalenceý range of excitations has in fact been studied intensively - particularly by two-color two-photon photoemission (2C-2PPE) using short pulse lasers. Clearly, with the availability of short and intense VUV and XUV pulses the dynamical investigations will open up the field of time-resolved core level spectroscopy. The purpose of the present work is to develop the experimental basis to performing dynamical studies in adsorbate/surface systems by using time- correlated laser and syncrotron pulses at BESSY II, the new 3rd generation synchrotron storage ring in Berlin. This work describes the first 2C-2PPE experiments at the Max-Born-Institute (MBI) using combined laser and synchrotron/undulator pulses to study the photon-induced dynamics in adsorbate systems. The experiments were performed parallel to constructing the ýMBI user facility for combined laser and synchrotron experiments at BESSY IIý. The various aspects of the synchronization of a high repetition laser to the BESSY (I) master oscillator is described. Furthermore, the experimental and technical details of the facility at BESSY II including the surface apparatus design and the undulator- beamline with the monochromator features will be presented. The surface systems studied here cover (i) transient excited states in the C60/Ni monolayer system in the context of charge transfer processes from the nickel substrate to the empty C60 orbitals, (ii) the surface photovoltage dynamics as well as transiently excited surface states in semiconductors and finally (iii) the electron transmission through organized organic thin films. For cases (i) and (ii) excitation was by the fundamental of a Ti:sapphire laser (1.6 eV photon energy). The organic thin films (iii) have only been investigated in the absence of the laser pump pulse at this point. These experiments will however be outlined. It is noted, that all these experiments were rather test experiments, performed at BESSY I, since the present work was completed before the MBI-Beamline at BESSY II was finally launched.