Endohedral Fullerenes for Quantum Computing

Abstract

This work investigates the properties of nitrogen and phosphorous encapsulated in the Buckminster?fullerene C60 for an application as qubits in a quantum computer.

Previous works proved the existence of group V endohedral fullerenes. The (cw) ESR spectra showed sharp resonance lines even for chemical modifications of N@C60. First relaxation measurements of N@C60 indicated that these endohedral fullerenes might be good candidates for qubits in a quantum computer. This idea has been developed systematically in this thesis.

In this work, it has been shown for the first time that the separation and enrichment via HPLC is possible for P@C60. The first intensive investigation of the spectroscopic properties of P@C60 has been done and consequences of the results for quantum computing with endohedral fullerenes have been discussed.

The relaxation properties of P@C60 have been examined in detail. It has been shown that they are similar to those of N@C60. The model for relaxation has been reviewed and improved evaluating the limits of the harmonic oscillator model. The relaxation properties remain mainly molecular even if the spin concentration increases. This means that a quantum computer using endohedral fullerenes might be scalable towards numerous qubits if the dipolar coupling between them is controlled.

More spectroscopic properties of P@C60, especially the zero?field splitting that could not be resolved so far, have been investigated using transient nutation experiments. This method has been applied to endohedral fullerenes for the first time. For a quantum computer, transient nutation reveals the behaviour of the spin system under single qubit operations. It has been shown for N@C60 and P@C60 that numerous operations can been done at room temperature.

Low temperature measurements showed that the nutation of a S = 3/2 system is complicated under special conditions. The experiments reveal nutation frequencies as predicted by theory. It seems to be possible to implement two qubits in one spin with S = 3/2. However, an alignment of the molecules would be necessary in this case. At the same time, such an alignment would provide control over the dipolar interaction.

Therefore, in the last part of this thesis the orientation of endohedral fullerenes in a liquid crystal matrix has been investigated. It has been shown that the alignment of the endohedral monomers N@C60 and N@C70 is possible. However, the alignment of larger molecules like dimers is more difficult although initial steps could be demonstrated.

If full orientation of endohedral fullerenes can be achieved while keeping a well?defined distance between them, quantum computing with group V endohedral fullerenes seems to be feasible.

Die vorliegende Arbeit untersucht die Eigenschaften von Stickstoff- und Phosphoratomen im Buckminsterfulleren C60 für die Anwendung als Qubits in einem Quantencomputer.

Vorangegangene Arbeiten haben die Existenz der endohedralen Fullerene N@C60 und P@C60 bewiesen. Die (cw) ESR Spektren zeigten scharfe Resonanzlinien - sogar für chemische Modifikationen von N@C60. Erste Messungen der Relaxation von N@C60 deuteten an, dass diese endohedralen Fullerene gute Kandidaten für Qubits in einem Quantencomputer sein könnten. Diese Idee wurde in dieser Dissertation systematisch entwickelt.

Zum ersten Mal wird in dieser Arbeit die Trennung und Anreicherung von P@C60 mittels HPLC gezeigt. Nach einer eingehenden Untersuchung der spektroskopischen Eigenschaften von P@C60 werden Konsequenzen im Hinblick auf die Anwendung der endohedralen Fullerene als Bausteine in einem Quantencomputer diskutiert.

Experimente zur Relaxation von P@C60 zeigten, dass die Ursachen dieselben wie bei N@C60 sind. Das bisher für die Relaxation verwendete Modell des Harmonischen Oszillators wurde überarbeitet und erweitert. Auch bei steigender Spinkonzentration ändern sich die Relaxationseigenschaften vom Prinzip her nicht. Das bedeutet, dass ein Quantencomputer mit endohedralen Fullerenen auf viele Qubits skalierbar sein könnte. Die Voraussetzung dafür ist jedoch, dass die Dipolkopplung der Qubits kontrolliert wird.

Weitere spektroskopische Eigenschaften von P@C60, insbesondere die bisher nicht auflösbare Nullfeld?Aufspaltung, wurden mit Experimenten zur transienten Nutation untersucht. Diese Methode, die auch dem Verhalten des Spinsystems bei Ein?Qubit Operationen entspricht, wurde zum ersten Mal auf endohedrale Fullerene angewendet. Für P@C60 und N@C60 wurde gezeigt, dass eine Vielzahl von Operationen, sogar bei Raumtemperatur, ausgeführt werden kann.

Messungen bei tiefer Temperatur zeigten, dass das komplizierte Nutationsverhalten des S = 3/2 Spinsystems genau der Vorhersage der Theorie folgt. Es scheint damit möglich zu sein, zwei Qubits in einem S = 3/2 Spin zu implementieren. In diesem Fall wäre jedoch eine Ausrichtung der Fullerene notwendig. Diese würde zur gleichen auch die Kontrolle über die Dipolkopplung bieten.

Im letzten Teil dieser Dissertation wurde daher die Ausrichtung von endohedralen Fullerenen in einer Flüssigkristallmatrix untersucht. Es wurde gezeigt, dass die Ausrichtung der endohedralen Monomere N@C60 und N@C70 möglich ist. Es ist jedoch schwieriger, größere Moleküle, z.B. Dimere, auzurichten, obwohl auch hier erste Schritte demonstriert werden konnten.

Quantencomputing mit P@C60 und N@C60 scheint unter der Voraussetzung möglich zu sein, dass eine vollständige Ausrichtung bei gleichmäßigem Abstand zwischen den Fullerenen erreicht wird.