Strukturanalytik von Hydratations- und Schädigungsprozessen in zementgebundenen Baustoffen

Abstract

Baustoffe auf der Basis von Portlandzement sind Multiphasensysteme, die ein permanentes chemisches Wandelpotenzial besitzen. Der Phasenbestand dieser Systeme bestimmt die Eigenschaften der Bausubstanz und beeinflusst die Nutzungsqualität der Bauwerke, deren Dauerhaftigkeit und Stabilität. Die Bildung des zementären Phasensystems beginnt bei dem ersten Kontakt des Bindemittels mit dem Anmachwasser. Abhängig von den Umgebungsbedingungen kann sich der Phasenbestand während der Nutzungsdauer ändern und die Beständigkeit und die Qualität der Bauwerke beeinträchtigen. Röntgendiffraktometrie wird in der Analyse dieses komplexen Materials breit eingesetzt. Die analytischen Möglichkeiten dieser Methode können mit einer intensiven Strahlungsquelle und fortgeschrittener Probenpräparation signifikant erweitert werden. So werden umfangreiche Untersuchungen zementärer Systeme mit der Kombination der Röntgendiffraktometrie mit der Synchrotronstrahlung ermöglicht. Zudem werden hochaufgelöste Messdaten erhalten, die detaillierte Einblicke in die ablaufenden Vorgänge erlauben. In dieser Arbeit wurden zwei unterschiedliche und jedoch eng zusammenhängende Prozesse im zementären System mit Synchrotron- Röntgendiffraktometrie untersucht. Die frühe Zementhydratation konnte in situ und zeitaufgelöst verfolgt werden. Auÿerdem erlaubte der ausgearbeitete experimentelle Aufbau auf der Basis einer Ultraschallfalle die ab initio Detektion der Hydratphasenbildung. Mit diesem Ansatz wurden die Einflüsse der organischen Zusatzmittel auf die Hydratationsprozesse untersucht. Anhand der erhaltenen Messdaten wurden mögliche Mechanismen aufgestellt, welche die Wirkung von Fließmitteln und Stabilisierer auf die Hydratphasenbildung zeigen. Darüber hinaus wurden die Schädigungsprozesse in zementären Systemen unter verschiedenen chemischen Angriffen untersucht. Die resultierenden Phasenänderungen wurden im Mikrostrukturprofil mit der ortsaufgelösten Synchrotron-Röntgendiffraktometrie detektiert. Die Einflüsse verschiedener Parameter auf das Schädigungsbild wurden in Betracht gezogen: die Art und die Konzentration aggressiver Substanzen, deren Interaktion bei komplexen Angriffen, die Probenzusammensetzung einschließlich der Wirkung mineralischer Zusatzstoffe und die Dauer des Angriffes. Die Abläufe unter dem jeweiligen Angriff konnten auf diese Weise rekonstruiert und der Widerstand verschiedener zementärer Systeme bewertet werden. Mit dem durchgeführten Forschungsprogramm wurden die analytischen Konzepte optimiert und umfangreich getestet. Die Phasenbildung und -abbauprozesse während der Lebensdauer des zementären Systems wurden charakterisiert und erhaltene Ergebnisse wurden veröffentlicht. Die Publikationen präsentieren das Potenzial der verwendeten analytischen Methoden für ähnliche Systeme und materialwissenschaftliche Fragestellungen.

Portland cement based construction materials are multi phase systems, which have a potential for permanent chemical alteration. The phase composition of these systems determines the characteristics of the resulting building material and is further responsible for the service quality, durability, and stability of the constructions. The formation of the cementitious phase system begins during the first contact of the binder and mixing water. The phase composition can change during the service life depending on the exterior conditions and can affect the resistance as well as the quality of the construction. X-ray diffraction is widely used for the analysis of this complex material. The analytical capabilities of the X-ray diffraction can be expanded significantly using powerful X-ray source and sophisticated sample preparation procedures. The combination of the X-ray diffraction and the synchrotron radiation allows comprehensive investigations of different processes in cementitious systems. Moreover, the high resolved (time and spatial) measurements offer a detailed view of the ongoing processes. In this work, the synchrotron based X-ray diffraction was used for the investigations of two different, but closely interconnected, processes in cementitious systems. The early hydration of Portland cement was followed in situ and with high time resolution. In addition, with the elaborated experimental setup based on the ultrasonic levitator the formation of the hydrate phases could be detected ab initio. Using this experimental approach, the influences of the organic admixtures on the hydration process could be investigated. Based on the measurement data obtained, the mechanisms of the action of superplasticizers and stabilizer during the formation of hydrate phases were suggested. Furthermore, the detrimental processes in cementitious systems after various types of the chemical attack were examined. The resulting changes of the phase composition were detected in the microstructural profile with high spatial resolution by applying the synchrotron X-ray diffraction. The effects of several parameters on the pattern of damage were considered. Among them were the type and the concentration of aggressive substances, their interaction by complex types of the attack, the composition of the samples, the effects of the mineral admixtures, and the duration of the attack. In this way, the pattern of the damage of the particular attack was reconstructed and the resistance of different cementitious systems could be assessed. The implemented research program allowed signiffcant optimization and testing of the applied analytical approaches. The processes of the phase formation and depletion during the lifetime of the cementitious system were characterized and the results were published. The publications introduce the advances of these analytical concepts for similar systems and issues from the material science.