dc.contributor.author
Liu, Bo-Hong
dc.date.accessioned
2018-06-08T02:02:02Z
dc.date.available
2015-12-16T13:49:37.400Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/13955
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-18152
dc.description
Chapter 1 Introduction Chapter 2 Background 2.1 ZnO crystal structure 2.2 ZnO
single crystal surfaces 2.3 Surface polarity and ultrathin films 2.4 Ultrathin
zinc oxide films Chapter 3 Materials and Methods 3.1 The setups 3.2
Experimental techniques 3.2.1 Scanning tunneling microscopy (STM) 3.2.2
Infrared reflection-absorption spectroscopy (IRAS) 3.2.3 Low energy electron
diffraction (LEED) 3.2.4 Auger electron spectroscopy (AES) 3.3 Growth of thin
films: General considerations Chapter 4 Preparation of Well-ordered Zinc Oxide
Films on Metals 4.1 Zinc oxide films on Pt(111) 4.2 Zinc oxide films on
Ag(111) 4.3 Zinc oxide films on Cu(111) 4.4 Summary and conclusions Chapter 5
Polar Stability of Zinc Oxide Films on Metals: Reconstruction vs Hydroxylation
5.1 Substrate effects: Reconstruction vs hydroxylation 5.2 Thermal stability
of OH-terminated zinc oxide films on Pt(111) 5.3 Summary and conclusions
Chapter 6 Structural Diversity of Zinc Oxide Films on Pt(111) 6.1
Transformation of sub-monolayer zinc oxide films 6.2 Structural variety of
monolayer zinc oxide films 6.3 Summary and conclusions Chapter 7 Structural
Aspects of Reactivity of Zinc Oxide Films in CO Oxidation Summary and
conclusions Conclusions Appendix: Film Thickness Determination Based on Auger
Electron Spectroscopy Abbreviations References
dc.description.abstract
Thin oxide films grown on metal supports are often used in surface science
studies aimed at understanding the surface properties of oxide metal surfaces.
Besides the general interest in ultrathin oxide films as two-dimensional
systems, the interest to ZnO films has recently been reinforced due to the
observations of interlayer structural relaxations resulting in graphene-like
structures. The presented work addresses preparation and atomic structure of
ultrathin zinc oxide films on metal single crystal supports, namely Pt(111),
Ag(111) and Cu(111), using zinc physical vapor deposition. On all substrates,
the film grows in (0001) orientation. On Pt(111), the film grows in a layer-
by-layer mode, starting from a monolayer, ultimately reaching surface
structures characteristic for ZnO(0001) single crystal surfaces. On Ag(111),
the films form bilayer structures (i.e. two ZnO sheets) from the onset.
Further growth to obtain multilayer films turned out to be very difficult,
indicating some sort of “self-limiting” growth. The latter behavior is
observed on a Cu(111) substrate as well. In contrast to the films grown on
Ag(111), all films on Pt(111) expose substantial amounts of hydroxyls. It
therefore appears that surface restructuring of otherwise polar unstable
ZnO(0001) surfaces may proceed more efficiently through hydroxylation rather
than relaxation, provided that hydrogen atoms are available in the system.
Apparently, Pt readily dissociates hydrogen and provides hydrogen atoms to
form surface hydroxyls. Zinc oxide films on Pt(111) are found to exhibit a
very rich structural variety depending on exposure conditions. Such a behavior
is not observed on either Ag(111) or Cu(111), thus indicating strong support
effects. The structural diversity of the ZnO films observed here suggests that
ZnO-based catalytic materials must be considered as very dynamic, and their
surface structure critically depend on the reaction conditions.
de
dc.description.abstract
Dünne, auf Metallsubstraten gewachsene Oxidschichten werden oft in Studien der
Oberflächenphysik und –chemie verwendet, um die Eigenschaften von Metalloxid-
Oberflächen auf atomistischem Niveau zu verstehen. Neben dem allgemeinen
Interesse an ultradünnen Oxidschichten als zweidimensionale Systeme hat sich
das Interesse an ZnO-Schichten in letzter Zeit aufgrund der Beobachtung von
strukturellen Zwischenschichtrelaxationen, die zu graphenartigen Strukturen
führen verstärkt. Die vorliegende Arbeit behandelt die Präparation und
Untersuchung der atomaren Struktur von ultradünnen Zinkoxidfilmen, die durch
Gasphasendeposition von metallischen Zink auf einkristallinen metallischen
Trägern, nämlich Pt(111), Ag(111) und Cu(111) gewachsen wurden. Auf allen
Substraten wächst der Film in (0001)-Orientierung. Auf Pt(111) wächst der Film
in einem Schicht-für-Schicht-Modus, ausgehend von einer Monoschicht erhält man
bei großen schichtdichen Oberflächenstrukturen, die charakteristisch für
ZnO(0001)-Einkristalloberflächen sind. Auf Ag(111) bilden die Filme von Beginn
an Doppelschichtstrukturen (d.h. zwei ZnO-Schichten). Weiteres Wachstum zu
Mehrschichtfilmen erwies sich als sehr schwierig, was auf eine Art
"selbstbegrenzendes" Wachstum hinweist. Dieses Verhalten wurde auch auf
Cu(111)-Substraten beobachtet. Im Gegensatz zu den auf Ag(111) gewachsenen
Filmen weisen alle auf Pt(111) gewachsenen Filme wesentliche Mengen an
Hydroxyl-Gruppen auf. Dies legt nahe, dass die Umstrukturierung der ansonsten
instabilen polaren ZnO(0001)-Oberflächen effizienter durch Hydroxylierung als
durch Rekonstruktion vor sich geht, vorausgesetzt, dass Wasserstoffatome in
dem System verfügbar sind. Offenbar dissoziiert Pt Wasserstoff und stellt
Wasserstoffatome zur Verfügung, um Oberflächen-Hydroxyl-grouppen zu bilden. Es
wurde ein sehr reiches, von den Expositionsbedingungen abhängiges
strukturelles Phasendiagramm für Zinkoxid-Schichten auf Pt(111) beobachtet.
Solch ein Verhalten wird weder auf Ag(111) oder Cu(111) beobachtet, was auf
den starken Einfluss des Trägermaterials hinweist. Die Strukturvielfalt der
hier beobachteten ZnO-Filme legt nahe, dass auf ZnO basierende katalytische
Materialien als sehr dynamische Materialien betrachtet werden müssen, deren
Oberflächenstruktur empfindlich von den Reaktionsbedingungen abhängt.
de
dc.format.extent
111 Seiten
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
polar surfaces
dc.subject
ultra-thin film
dc.subject
zinc oxide film
dc.subject
surfaces science
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::540 Chemie::541 Physikalische Chemie
dc.title
Preparation and Structure of Ultra-Thin Zinc Oxide Films on Pt(111), Ag(111)
and Cu(111)
dc.contributor.contact
bob.bhliu@gmail.com
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Hans-Joachim Freund
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Thomas Risse
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Sebastian Hasenstab-Riedel
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. P. Heretsch
dc.contributor.furtherReferee
Dr. Peter Clawin
dc.date.accepted
2015-12-07
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000100908-3
dc.title.translated
Präparation und Struktur von ultradünnen Zinkoxidfilmen auf Pt(111), Ag(111)
und Cu(111)
de
refubium.affiliation
Biologie, Chemie, Pharmazie
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000100908
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000018341
dcterms.accessRights.dnb
free
dcterms.accessRights.openaire
open access