Copper Graphite Composite Materials: A Novel Way to Engineer Thermal Conductivity and Expansion

Abstract

The aim of this work is the development of a material with improved thermal conductivity and tailored thermal expansion. Such materials are important for the thermal management of electronic devices. One of the most commonly used materials for thermal management applications is copper, an excellent heat conductor (400 Wm-1K-1). Its high thermal expansion (17 ppmK-1), however, is problematic for thermal management of semiconductor devices. The large thermal expansion mismatch generates thermal stress leading to malfunctions and defects. Here we demonstrate that by reinforcing copper with graphite platelets the thermal conductivity is improved (500 Wm-1K-1, 140% of copper) and the thermal expansion is significantly lowered (2 ppmK-1, matching silicon). This is in great parts caused by aligning the anisotropic particles within the copper matrix, which is realized by spark plasma sintering. The influence of the platelet lateral size on the degree of alignment is investigated by polarization-dependent Raman spectroscopy. The ordered orientation of the particles transfers the anisotropic nature graphite to the copper/graphite composite. Thus, the thermal conductivity along the platelet alignment is up to one order of magnitude higher than perpendicular to it. From effective medium approximation the thermal interface resistance (10-9 m2KW-1) is extracted. We show that such a thermal resistance is not a limiting factor to obtain increased thermal conductivities in the copper/graphite systems. The dramatic drop of the thermal expansion perpendicular to the platelet alignment is explained by elasticity theory. We show that the anisotropic structure of graphite in combination with residual thermal stress within the composite is suppressing the thermal expansion of the graphite particles perpendicular to the basal planes. Engineering the strain opens ways to tailor the thermal expansion of metal matrix composites. The fact that the directions of high thermal conductivity and low thermal expansion in this copper/graphite composite are perpendicular to each other promises great potential for heat sink application. The technological relevance of our low- expansion material is qualitatively assessed by micro-Raman studies of phonon vibration in silicon attached to copper/graphite composite and traditional heat sink materials. The experiment clearly highlights the excellent thermal expansion compatibility between silicon and our material in sharp contrast to copper or aluminum heat sinks, which induce large thermal stress in silicon. As for superior heat transfer capability, the reduced operating temperature in high power light emitting diodes emphasizes the advantage of directional heat transport in copper/graphite composites and its applicability for thermal management applications. Taken together, this novel composite material opens ways to increase the performance, mobility and efficiency of thermal management of electronics. Ultimately this will help to improve the reliability and extend the lifetime of electronic devices.

Ziel dieser Arbeit ist die Entwicklung eines neuen Materials mit verbesserter thermischer Leitfähigkeit und maßgeschneiderter thermische Ausdehnung. Derartige Materialien sind wichtig für das Wärmemanagement von elektronischen Geräten. Eines der am häufigsten verwendeten Materialien für Wärmemanagement- Anwendungen ist Kupfer, ein Metall mit herausragenden Wärmeleiteigenschaften (400 Wm-1K-1). Jedoch ist die hohe thermische Ausdehnung von Kupfer (17 ppmK-1) problematisch für das Wärmemanagement von Halbleiern, da sich diese deutlich weniger stark thermisch ausdehnen. Diese große Differenz hat mechanische Verspannungen zur Folge, welche zu Fehlfunktionen und Defekten führen. Hier zeigen wir, dass die Verstärkung von Kupfer durch Graphit- Plättchen die thermische Leitfähigkeit verbessert (500 Wm-1K-1, 40% höher als Kupfer) und die thermische Ausdehnung deutlich verringert (2 ppmK-1, übereinstimmend mit Silizium). Die Hauptursache dafür ist die geordnete Ausrichtung der Graphit-Partikel innerhalb der Kupfer-Matrix, was durch Spark Plasma Sintering realisiert wird. Die anisotrope Natur des Graphits wird durch diese Ausrichtung der Partikel auf das Kupfer/Graphit Verbundmaterial übertragen. Auf Grund dessen ist die thermische Leitfähigkeit entlang der Ausrichtung bis zu zehnmal höher als senkrecht zu dieser Richtung. Mit Hilfe der Effective Medium Approximation wurde der thermische Grenzflächenwiderstand (10-9 m2KW-1) bestimmt. Wir zeigen, dass ein derartiger thermische Widerstand keinen negativen Einfluss auf die Verbesserung der thermischen Leitfähigkeit in Kupfer/Graphit Systemen hat. Der deutliche Abfall der thermischen Ausdehnung senkrecht zur Partikelausrichtung wird mit Hilfe der Elastizitätstheorie erklärt. Die anisotrope Struktur von Graphit zusammen mit mechanischen Verspannungen innerhalb des Verbundmaterials unterdrücken die intrinsische thermische Ausdehnung von Graphit senkrecht zu den Basalebenen. Der gezielte Einsatz von Materialverspannungen innerhalb eines Materials eröffnet neue Möglichkeiten die thermische Ausdehnung von Metallverbundstoffen maßzuschneidern. Da in diesen Kupfer/Graphit Verbundmaterialien die Richtungen von hoher thermischer Leitfähigkeit und geringer thermischer Ausdehnung senkrecht zueinander stehen, ist die Anwendung dieser Materialien für Wärmemanagement vielversprechend. Die technologische Bedeutung dieses Verbundstoffes wird qualitativ mit Mikro-Raman-Spektroskopie von Gitterschwingungen in Silizium beurteilt, welches mit einem Kühlkörpern aus Kupfer/Graphit Verbundmaterial sowie mit traditionellen Kühlkörpern verbunden ist. Die Untersuchungen zeigen deutlich die hervorragende Kompatibilität der thermischen Ausdehnung zwischen Silizium und dem Verbundmaterial im deutlichen Gegensatz zu Kupfer- und Aluminium-Kühlkörpern. Dank des verbesserten Wärmetransports wird die Betriebstemperatur von Hochleistungsleuchtdioden verringert. Dies unterstreicht den Vorteil eines gerichteten Wärmetransports für die Anwendung im Wärmemanagement von elektronischen Geräten. Dieses neuartige Verbundmaterial eröffnet neue Möglichkeiten die Leistung, Mobilität und Effizienz des Wärmemanagements von elektronischen Geräten zu verbessern, um die Zuverlässigkeit und die Lebensdauer dieser zu erhöhen.