dc.contributor.author
Ernst, Friederike
dc.date.accessioned
2018-06-08T01:29:16Z
dc.date.available
2013-10-28T08:48:31.473Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/13417
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-17615
dc.description.abstract
In this thesis we create nanotube-chromophore energy transfer systems and
characterize them optically. The nanotube-chromophore complexes are devised
through the incorporation of a chromophoric perylene derived unit into the
surfactant. The functional perylene unit pi-pi stacks on the nanotube wall.
This close proximity results in a Förster resonance energy transfer at a
distance much smaller than the Förster radius from the dye into the tube,
yielding transfer efficiencies of almost unity. The energy transfer is
mediated by a dipole-dipole interaction which does not alter the nanotube’s
intrinsic optoelectronic properties, but opens an additional channel for the
excitation of the nanotube in the absorption band of the chromophore. This
additional channel is characterized through photoluminescence measurements.
Ten functional surfactants were designed, all featuring a similar chromophoric
core. The hydrophobic units for water solubility and alkyl chains for nanotube
individualization were varied. All surfactants differ in their
individualization capabilities as well as their propensity for forming energy
transfer complexes. This approach yields a guideline for the tailored design
of functional surfactants. The efficiencies and excitation characteristics of
the energy transfer complexes are analyzed to shed light on the morphology of
the chromophore adsorption on the nanotube. All samples solubilized with a
perylene-based surfactant show an altered luminescence intensity pattern
across the chiralities. The mechanism behind this chirality specific
luminescence intensity enhancement is investigated through resonant Raman
profiles, as well as swelling of bile salt suspended nanotubes with organic
solvents and chromophores. These measurements indicate that both preferential
solubilization and chirality-specific enhanced debundling through the aromatic
moiety are responsible for the differences between perylene-based surfactants
and bile salts.
de
dc.description.abstract
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Herstellung von
Energietransfersystemen aus Nanoröhren und Farbstoffen, und deren
Charakterisierung mithilfe optischer Methoden. Die Nanoröhren-
Farbstoffkomplexe werden gebildet indem eine chromophore Einheit, hier ein
Perylenderivat, in das Tensid, das die Nanoröhre in Lösung hält, eingebaut
wird. Das Perylen setzt sich über eine Interaktion der pi-Orbitale der
Nanoröhre mit den pi-Orbitalen des Farbstoffes nicht-kovalent auf die Wand der
Nanoröhre. Diese räumliche Nähe ermöglicht einen Förster-
Resonanzenergietransferprozess mit einem Abstand zwischen Donor und Akzeptor
weit unterhalb des Förster-Radius, und dementsprechend mit einer
Transfereffizienz nahe eins. Der Energietransfer beruht auf einer Dipol-Dipol
Wechselwirkung, die die intrinischen optoelektronischen Eigenschaften der
Nanoröhre nicht ändert, aber einen neuen Anregungskanal über die
Absorptionsbande der Chromophore eröffnet. Dieser zusätzliche Anregungskanal
wird durch Photolumineszenzmessungen charakterisiert. Zehn funktionale Tenside
wurden entworfen, alle mit ähnlichem chromophoren Kern, jedoch mit
verschiedenartigen hydrophoben Einheiten für Wasserlöslichkeit sowie
unterschiedlichen Alkylketten für die Individualisierung der Röhren. Die zehn
Moleküle unterscheiden sich in ihrer Eignung als Tensid und in ihrer Neigung,
Energietransferkomplexe mit den Nanoröhren zu formen. Mit diesen Daten können
wir einen Leitfaden für das Design funktionaler Tenside aufstellen. Die
Transfereffizienzen und Anregungscharakteristiken der Energietransferkomplexe
werden analysiert und geben Aufschluss über die Morphologie der
Chromophorenadsorption auf der Nanoröhre. Alle Nanoröhrenproben, die mit
Perylenderivattensiden solubilisiert werden, weisen eine von herkömmlichen
Tensiden abweichende Lumineszenzintensitätsverteilung über die Chiralitäten
auf. Der physikalische Mechanismus hinter dieser chiralitätsspezifischen
Luminenszenzverstärkung wird durch resonante Ramanprofile sowie das Schwellen
von mit Gallensäurentensid solubilisierten Nanoröhren mit organischen
Lösungsmitteln und verschiedenen Farbstoffen ergründet. Diese Daten lassen
darauf schließen, daß sowohl präferenzielle Solubiliserung durch das
Perylenderivattensid als auch chiralitätsspezifische verbesserte Entbündelung
durch die enthaltene aromatische Moietät zu den Unterschieden gegenüber der
Lumineszenzintensitätsverteilung mit Gallensäurentensid solubilisierter
Nanoröhren beitragen.
de
dc.format.extent
IX, 61 S.
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
carbon nanotubes
dc.subject
energy transfer
dc.subject
photoluminescence
dc.subject
dye sensitization
dc.subject
complex quantum systems
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik
dc.title
Energy transfer in nanotube-chromophore complexes
dc.contributor.contact
f.ernst@fu-berlin.de
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Stephanie Reich
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. José Ignacio Pascual
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Tobias Hertel
dc.date.accepted
2013-09-20
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000095257-3
dc.title.translated
Energietransfer in Nanoröhren-Farbstoffkomplexen
en
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Physik
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000095257
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