Shaped femtosecond pulses for coherent control transported via an optical fiber in the nonlinear regime

Abstract

The aim of this work was to explore the possibilities of transporting shaped ultrashort laser pulses through an optical fiber in the nonlinear regime and applying them to coherent control of multiphoton processes. As a result, two approaches have been developed and their functionality has been proven experimentally. Many research fields, notably life sciences, can benefit from transporting shaped femtosecond pulses through optical fibers. However, ultrashort pulses propagating in a fiber are distorted due to linear and nonlinear effects including chromatic dispersion, birefringence and self-phase modulation. These effects become significant already for pulse energies of the order of 0.1 nJ and are detrimental to transporting shaped femtosecond pulses even through short pieces of fiber. Therefore compensating for these effects is a prerequisite for any experiment involving shaped laser pulses and fibers. In this work two approaches to applying shaped pulses transported through a fiber to coherent control are presented. The first part concerns excitation of two-photon transitions with phaseshaped pulses. It is shown that certain antisymmetric spectral phase functions combined with a phase offset for chromatic dispersion compensation partly retain their shape during propagation in the fiber in spite of self-phase modulation. This is sufficient for efficient and selective excitation of two-photon transitions, although the selectivity decreases with increasing pulse energy. Presented measurements for pulse energies up to 1 nJ are supported by simulations of nonlinear propagation based on numerically solving the nonlinear Schrödinger equation. The other demonstrated approach is reverse propagation, a method that enables obtaining arbitrarily shaped pulses after nonlinear propagation through a fiber. Contrary to the previous approach it is not limited to two-photon transitions. On the other hand it requires a precise knowledge of linear and nonlinear properties of the fiber. Accordingly, the first step is performing a measurement of the dispersion and the nonlinear refractive index. Next, backward propagation of the desired output pulse shape through the fiber is simulated numerically to obtain the required input pulse shape and the corresponding phase and transmission mask of the modulator is calculated. The method is tested by generating and characterizing several series of phase and amplitude shaped pulses. Finally, both methods are applied to selective two- photon excitation of molecules in solution. The laser dyes used for demonstration purposes have broad, overlapping absorption spectra which is typical for fluorophores used in biological imaging. It is shown that in spite of spectral narrowing of the pulse in the fiber a contrast that should be sufficient for imaging purposes can be achieved.

Ziel dieser Arbeit war es, die Möglichkeiten der Übertragung geformter, ultrakurzer Laserpulse durch eine optische Faser im nichlinearen Pulsenergiebereich und ihre Verwendung zur kohärenten Kotrolle von Mehrphotonenprozessen zu erforschen. Als Ergebnis wurden zwei unterschiedliche Verfahren entwickelt, deren korrekte Funktionsweise experimentell nachgewiesen wurde. Viele Forschungsfelder, insbesondere die Biowissenschaften, können von der Übertragung geformter Femtosekundenlaserpulse profitieren. Allerdings werden ultrakurze Pulse in einer Glasfaser durch lineare und nichtlineare Effekte verzerrt, unter anderem durch chromatische Dispersion, Doppelbrechung und Selbstphasenmodulation. Diese schädlichen Effekte werden bereits bei Pulsenergien in der Größenordnung von 0,1 Nanojoule und Übertragung durch kurze Faserstücke signifikant. Daher ist die Kompensation dieser Effekte für alle Experimente mit geformten Laserpulsen in Fasern eine notwendige Voraussetzung. In dieser Arbeit werden zwei Ansätze zur koheränten Kontrolle mit geformten Pulsen, die durch eine Faser transportiert werden, präsentiert. Der erste Teil befasst sich mit der Anregung von Zweiphotonenübergängen mit phasengeformten Pulsen. Es wird gezeigt, dass die Form bestimmter antisymmetrischer spektraler Phasenfunktionen, in Verbindung mit einem Phasenoffset zur Kompensation der chromatischen Dispersion, trotz Selbstphasenmodulation teilweise erhalten bleibt. Dies ermöglicht es, Zweiphotonenübergänge effektiv und selektiv anzuregen, wobei jedoch die Selektivität mit zunehmender Pulsenergie abnimmt. Die aufgeführten Messergebnisse für Pulsenergien bis 1 Nanojoule werden durch die Simulationen der nichtlinearen Ausbreitung mittels numerische Lösung der nichtlinearen Schrödingergleichung bestätigt. Der andere Ansatz ist die Rückrechnung, eine Methode, die es ermöglicht, nach der Übertragung durch eine Faser beliebig geformte Pulse zu erhalten. Der Ansatz ist, im Gegensatz zum vorherigen, nicht auf Zweiphotonenübergänge beschränkt. Er erfordert jedoch eine genaue Kenntniss der linearen und nichtlinearen Eigenschaften der Faser. Deswegen ist der erste Schritt die Messung der Dispersion und des nichtlinearen Brechungsindizes. Anschließend wird die Ausbreitung der gewünschten Pulsform rückwärts durch die Faser numerisch simuliert, um die benötigte Eingangspulsform und die entsprechende Phasen- und Amplitudenmaske des Pulsformers zu berechnen. Die Methode wird durch Erzeugung und Vermessung von mehreren Serien phasen- und amplitudengeformten Pulse getestet. Zuletzt werden beide Methoden auf die selektive zweiphotonische Anregung von Molekülen in einer Lösung angewendet. Die für die Demonstration verwendeten Laserfarbstoffe haben breite, überlappende Absorptionsspektren, wie es auch für Luminophoren im biologischen bildgebenden Verfahren typisch ist. Es wird gezeigt, dass obwohl das Pulsspektrum nach der Faser schmaler wird, ein für ein bildgebendes Verfahren ausreichender Kontrast erreicht werden kann.