Modelling and evaluation of ozone dry deposition

Abstract

In connection to the recent climate change the large scale researches based on models are playing increasingly important role. To detect the level of current and future ozone deposition on ecosystem measurements and modelling simulations are carried out. The deposition models differ in describing and parameterization of energy exchange, air and surface resistances or chemical mechanism. Since these models are frequently applied in regional mode evaluation of model outputs is required. To achieve this goal a complex study presented here were carried out. First, a sensitivity analyses of a detailed ozone dry deposition model was performed for five soil types and four land use categories to reveal the variability of some environmental parameters and data on the estimation of ozone deposition velocity. Deposition velocity and ozone flux depend on the weather situation, physiological state of the plants and numerous surface-, vegetation-, and soil-dependent parameters. The input data and the parameters of deposition calculations all have higher or lower spatial and temporal variability. We investigated the effect of the variability of the meteorological data (cloudiness, relative humidity and air temperature), plant-dependent (leaf area index and maximum stomatal conductance) and soil- dependent (soil moisture) parameters on ozone deposition velocity. To evaluate this effect, two global methods, the Morris method and the Monte Carlo analysis with Latin hypercube sampling were applied. Additionally, local sensitivity analyses were performed to estimate the contribution of non- stomatal resistances to deposition velocity. Using the Monte Carlo simulations, the ensemble effect of several nonlinear processes can be recognised and described. Based on the results of the Morris method, the individual effects on deposition velocity are found to be significant in the case of soil moisture and maximum stomatal conductance. Temperature and leaf area index are also important factors; the former is primarily in the case of agricultural land, while the latter is for grass and coniferous forest. The results of local sensitivity analyses reveal the importance of nonstomatal resistances. In the second study a coupled photochemical reaction-transport model and a detailed ozone dry deposition model have been utilised for the estimation of stomatal ozone fluxes over Hungary assuming different soil wetness conditions. Ozone concentrations were modelled on an unstructured triangular grid using a method of lines approach to the solution of the reaction−diffusion−advection equations describing ozone formation, transport and deposition. The model domain covers Central-Europe including Hungary, which was located at the centre of the domain and covered by a high resolution nested grid. The dry deposition velocity of ozone was calculated based on the aerodynamic, quasi-laminar boundary layer and canopy resistance. The effect of soil water content on the stomatal ozone flux was analysed. The stomatal ozone flux calculations were performed for two cases, with and without taking into account the effect of the soil moisture stress on the ozone deposition. The meteorological data were generated by the ALADIN meso-scale limited area numerical weather prediction model. It was found that soil water deficiency can strongly reduce the stomatal conductance and hence the ozone flux through it. Finally, detailed evaluation of three different deposition schemes was carried out to investigate model applicability. The sophisticated interactions among atmospheric chemistry, ecosystem-, and climate processes are currently not represented in models in their full complexity. Emission and atmospheric processing of pollutants with anthropogenic origin is a high research priority due to their effect on the terrestrial biosphere and direct and indirect climatic forcing. However, large scale applications of surface-atmosphere exchange of reactive gases require modelling results as accurate as possible to avoid nonlinear accumulation of errors in the spatially representative results. In this paper evaluation and comparison of three different modelling schemes of ozone gas deposition against measured ozone flux data over a coniferous forest at Niwot Ridge AmeriFlux site (Colorado, USA) is carried out. Results show that in all three cases, model performance varies with time of the day, and the errors show a pronounced seasonal pattern as well. During daytime both over- and underestimation occurred depending on the season and low correlation was detected between measured and modelled ozone flux for the whole period. In order to explore possible reasons for model errors, we evaluated the driving variables of ozone deposition for hourly, daily and monthly time steps based on measured ozone flux data at the study site. The results showed that measured gross primary production and ozone flux have a strong correlation although this relationship is not included in any of the investigated formulas of ozone deposition calculation. Finally, model parameterization improvements were carried out in case of two models. With modification of soil moisture parameterisation (using the full half hourly dataset) bias did not change in case of one modell, although in case the other model bias decreased almost by half compared to the original parameterization. Since models have important role in mapping surface ozone concentrations and investigating direct and indirect consequences of changing tropospheric ozone concentration their continuous development is a general directive.

Die auf Modellen basierenden weitreichenden Forschungen spielen im Zusammenhang mit der derzeitigen Klimaänderung eine zunehmend wichtige Rolle. Es werden Messungen und Modellsimulationen durchgeführt, um das Maß der derzeitigen und zukünftigen Ozondeposition auf das Ökosystem festzustellen. Die Depositionsmodelle unterscheiden sich in der Beschreibung und Parametrisierung des Energieaustausches, des Luft- und Oberflächenwiderstandes oder des chemischen Mechanismus. Da diese Modelle regional angewandt werden, ist eine Evaluierung der Modelle erforderlich. Um dieses Ziel zu erreichen, wurde die hier beschriebene komplexe Studie durchgeführt. Als erstes wurden gründliche Sensitivitätsanalysen eines detaillierten Trockendepositionsmodelles für fünf Bodentypen und vier Landnutzungskategorien durchgeführt, um die Variabilität einiger Umweltparameter und -Daten bei der Berechnung der Ozondepositionsgeschwindigkeit zu untersuchen. Die Depositionsgeschwindigkeit und der Ozonfluss hängen von der Wetterlage, dem physiologischen Zustand von Pflanzen und zahlreichen oberflächen-, vegetations- und bodenabhängigen Parameter ab. Die Eingangsdaten und die Parameter der depositionbezogenen Berechnungen haben höhere oder niedrigere räumliche und zeitliche Variabilität. Die Wirkung der Variabilität meteorologischer Daten (Bewölkung, Luftfeuchte und Lufttemperatur), pflanzenabhängiger Parameter (Blattflächenindex und maximale stomatäre Leitfähigkeit) und eines bodenabhängigen Parameters (Bodenfeuchte) auf die Ozondepositionsgeschwindigkeit wurde untersucht. Um diesen Effekt zu bewerten, wurden zwei globale Methoden, die Morris-Methode und die Monte-Carlo-Analyse mit Latin Hypercube Stichprobe angewendet. Zusätzlich wurden lokale Sensitivitätsanalysen durchgeführt, um den Beitrag nichtstomatärer Widerstände der Depositionsgeschwindigkeit abzuschätzen. Mit Hilfe der Monte-Carlo- Simulationen kann die Ensemblewirkung mehrerer nichtlinearer Prozesse erkannt und beschrieben werden. Die Ergebnisse der Morris-Methode ergaben, dass die einzelnen auf die Depositionsgeschwindigkeit wirkenden Effekte im Falle der Bodenfeuchtigkeit und der maximalen stomatären Leitfähigkeit signifikant sind. Temperatur und Blattflächenindex sind ebenfalls wichtige Faktoren; die erstere spielt vor allem bei landwirtschaftlichen Flächen eine wichtige Rolle, während Blattflächenindex für Gras und Nadelwald wichtig ist. Die Ergebnisse der lokalen Sensitivitätsanalysen zeigen die Bedeutung nichtstomatärer Widerstände. In der zweiten Studie wurden ein Chemie-Transportmodell und ein detailliertes Ozondepositionsmodell für die Schätzung stomatärer Ozonflüsse über Ungarn unter verschiedenen Bodenfeuchtigkeiten verwendet. Die Ozonkonzentrationen wurden auf einem unstrukturierten Dreiecksgitter mit einem Linienmethodeansatz zur Lösung der Reaktion-Diffusion-Advektionsgleichungen von Ozonbildung, Transport und Deposition modelliert. Der Modellbereich umfasst Mitteleuropa einschließlich Ungarn, welches in der Mitte des Untersuchungsgebietes liegt und von einem hochaufgelösten verschachtelten Gitter bedeckt ist. Die Ozondepositionsgeschwindigkeit wurde auf der Grundlage turbulenter, quasi-laminarer Transferwiderstände und des Oberflächenwiderstands berechnet. Die Wirkung der Bodenfeuchtigkeit auf den stomatären Ozonfluss wurde analysiert. Die stomatären Ozonflussberechnungen wurden für zwei Fälle durchgeführt, mit und ohne Berücksichtigung der Wirkung der Bodenfeuchtigkeitsbelastung der Ozondeposition. Die meteorologischen Daten wurden mit dem numerischen Wettervorhersagemodell ALADIN erzeugt. Es wurde festgestellt, dass das Bodenfeuchtigkeitsdefizit die stomatäre Leitfähigkeit stark reduzieren kann, und dass dadurch auch der Ozonfluss nachlassen kann. Zuletzt wurde die detaillierte Auswertung drei verschiedener Depositionsschemata durchgeführt, um die Anwendbarkeit der Modelle zu untersuchen. Die anspruchsvollen Interaktionen zwischen Luftchemie-, Ökosystem- und Klimaprozessen werden derzeit in Modellen nicht in ihrer ganzen Komplexität dargestellt. Emission und atmosphärische Verarbeitung von anthropogenen Schadstoffen ist ein großer Forschungsschwerpunkt aufgrund ihrer Wirkung auf die terrestrische Biosphäre und ihrer direkten und indirekten Klimagewalt. Allerdings, großräumige Anwendungen des Oberflächen-Atmosphären- Austausches reaktiver Gasen erfordern möglichst akkurate Modellierungsergebnisse, um nichtlineare Anhäufungen von Fehlern räumlich repräsentativer Ergebnisse zu vermeiden. In dieser Arbeit wurde die Evaluierung und der Vergleich dreier verschiedener Modellschemata der Ozondeposition gegen Messdaten über einem Nadelwald am Standort Niwot Ridge Ameriflux (Colorado, USA) durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen, dass die Modellleistung in allen drei Fällen mit der Tageszeit variiert, und dass die Fehler ein ausgeprägtes saisonales Muster zeigen. Am Tag treten abhängig von der Jahreszeit Über- und Untersätzungen auf und die Korrelation zwischen den gessungenen und modellierten Ozoneflüssen ist für die gesamte Periode gering. Um mögliche Gründe für Modellfehler zu erforschen, wurden die treibenden Variablen der Ozondeposition in stündlichen, täglichen und monatlichen Zeitschritten basierend auf gemessenen Ozonflussdaten am Standort untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die gemessene Bruttoprimärproduktion und der gemessene Ozonfluss eine starke Korrelation haben, obwohl diese Beziehung in keiner der untersuchten Formeln von Ozondepositionsberechnung einbezogen wird. Zuletzt werden in zwei unterschiedlichen Modellen Modellparametrisierungsentwicklungen druchgeführt. Durch die Modifikation der Bodenfeuchtigkeitsparametrierung (benutzte halbstündliche Daten) blieb der Fehler in einem der beiden Modelle unändern, obwohl im Falle des anderen Modells der Bias im Vergleich zur ursprünglichen Parametrierung um fast die Hälfte verringert wurde . Da Modelle im Mapping der Oberflächenkonzentration von Ozon und in der Untersuchung direkter sowie indirekter Folgen der Veränderung troposphärischer Ozonkonzentration eine wichtige Rolle spielen, ist ihre kontinuierliche Entwicklung eine generelle Direktive.