Untersuchungen von magnetischen und strukturellen Eigenschaften mittels lokalen Sonden.

Abstract

In der vorliegenden Arbeit werden Systeme untersucht, bei denen einzelne Atome auf verschiedene Plätze einer Oberfläche eingebaut werden. Solche Systeme stehen im Sinne einer Miniaturisierung eines der einfachsten Systeme dar und sind aufgrund ihrer Einfachheit von besonderer Bedeutung auch im Hinblick auf theoretische Modelle. In allen hier vorgestellten Experimenten kommt der Methode der gestörten - Winkelkorrelation (TDPAC Time Differential Perturbed Angular Correlation) eine besondere Bedeutung zu. In ihrer Anwendung werden radioaktive Isotope, z.B. 111In , 147Eu oder 149Eu, trägerfrei in das zu untersuchende System eingebaut und anschließend die Hyperfeinwechselwirkungen (HFW) zwischen den Kernmomenten der Isotope und den magnetischen und elektrischen Feldern, der Umgebung untersucht. Das Augenmerk liegt im ersten Teil der Arbeit auf den magnetischen Eigenschaften des Ni-Wirtsmaterials (3d Übergangsmetall), die sich durch die Wechselwirkung zwischen dem Ni- Einkristall und den auf die Oberflächen aufgesetzten Cd-Sonden-Atome bemerkbar macht. Bereits in der experimentellen Arbeit von K. Potzger et al. [Pot02] und den theoretischen Berechnungen von Ph. Mavropoulos [Mav03] wird eine Veränderung des magnetischen Hyperfeinfeld der isolierten Cd Atome auf verschiedenen Plätzen des Ni Einkristall gefunden, die mit der Koordinationszahl des Cd korreliert werden kann. Mit den neu entwickelten Einstellungen der TDPAC-Apparatur, insbesondere mit Hilfe eines äußeren magnetischen Feldes in Ultrahochvakuum (UHV), wurden die Vorzeichen der magnetischen Hyperfeinfelder auf verschiedenen Ni Kristalloberflächen. In der UHV Kammer (ASPIC Apparatus for Surface Physics and Interfaces at CERN) wurde dabei besondere Werk auf die sorgfältige Präparation auf der Ni Einkristalloberfläche gelegt. Als Messergebnis ergaben sich die Vorzeichen der magnetischen Hyperfeinfelder. Es besitzen die Positionen NN=9, NN=7, NN=6 und NN=5 durchweg negative Vorzeichen und für die Position NN=4 wurde ein positives Vorzeichen bestimmt. Diese Ergebnisse bestätigen die Berechnungen von Ph. Mavropoulos [Mav03] und die zwischen NN=5 und NN=4 einen Vorzeichenwechsel des Hyperfeinfelds voraussagen. Der zweite Teil dieser Arbeit konzentriert sich auf das Sondensystem Eu im Wirtsmaterial ZnO und auf der Pd Oberfläche. Die Besonderheit der Seltenen Erden liegt in der teilweise gefüllten 4f Schale, die im Gegensatz zu den 3d-Elektronen stark lokalisiert ist und die die magnetischen Eigenschaften trägt. Das gemessene Spektrum von direkt implantierten 149Eu-Ionen in ZnO weist bei Raumtemperatur fast ungedämpfte Quadrupolwechselwirkung auf. Weitegehende Untersuchungen mit denselben Proben ermöglichten es, zusätzlich dazu die Valenz der Eu-Atome im ZnO Kristall zu ermitteln. Unter Zuhilfenahme eines äußeren Magnetfelds konnte die zweiwertige Valenz des Europiums im ZnO bei Zimmertemperatur experimentell nachgewiesen werden. Durch die Präparationsmethode des Soft-Landings wurden die Proben auf die Pd Oberfläche aufgebracht. Die hiernach gewonnenen Spektren zeigen bei Raumtemperatur eine deutlich sichtbare Quadrupolwechselwirkung der 147Eu Sonden auf der Pd Oberfläche. [Mav03] Mavropoulos, Ph. Coordination dependence of hyperfine fields of 5sp impurities on Ni surfaces". Journal of Physics: Condensed Matter 15 (2003): 8115-8112. [Pot02] Potzger, K., Weber, A., Bertschat, H. H., and Zeitz W.-D.. Coordination-Number Dependence of Magnetic Hyperfine Fields at 111Cd on Ni Surfaces". Physical Review Letters 88 24 (2002): 247201.

The signs of the magnetic hyperfine fields of Cd-probes in contact with Ni- atoms were determined for the positions with coordination numbers NN=4, 5, 6, 7 and 9 using an external magnetic field with the TDPAC method. In these experiments, our group for the first time successfully used a magnet system together with a 135°/45°-detector geometry. The positions of the radioactive Cd probes on a Ni single crystal surface were carefully prepared by an annealing precedure. The signs of the magnetic hyperfine fields for the positions with NN=9, 7, 6 and 5 were negative, while the sign was positive for the position with NN = 4. The magnitudes of Bhf und Vzz, measured in this work are summarised in table 6.1. The results confirm the theoretical calculations of Mavropoulos using the Greens function embedding method [Mav03] and demonstrate that the hyperfine fields change signs between NN=5 and 4. The second part of this work focuses on on Eu probe atoms. In a series of measurements employing the TDPAC method, the behaviour of Eu ions was investigated in a ZnO single-crystal host and on Pd surfaces. The direct implantation of 149Eu into ZnO single crystals followed by measurements at room temperature yielded spectra showing a pure quadrupole interaction. From the combined interactions applying an external magnetic field, Eu in the ZnO single crystal was determined to be divalent. The Eu experiments on a Pd surface were first proposed in the thesis of K. Potzger, who suggested that the majority of the probe atoms may experience a unique and similar environment due to self organization. The Eu probes were deposited onto the Pd surface by soft landing. At room temperature, the 147Eu probes on Pd exhibited a pure quadrupole interaction with a unique frequency. The measurements with europium still require several complementary experiments to study the rare earth atoms, for example to determine the quadrupolar moment of the 11/2-- level of the europium isotopes used.