Isolierte Adatome als radioaktive Sonden auf Fe-, Co-, Ni- und Pd-Oberflächen

Abstract

Es wurden die magnetischen Hyperfeinfelder Bhf von 77Br/77Se-Adatomen auf der Co(0001)-Oberfläche sowie auf der (001)-Oberfläche eines 40 Monolagen Fe-Films bei T = 300 K mit Hilfe der Methode gestörter gg-Winkelkorrelation (PAC perturbed angular correlation) gemessen. Es ergeben sich: |Bhf| = 2.2(2) T für Se auf Co(0001) und |Bhf| = 6.1(3) T für Se auf Fe(001). Die Werte von Bhf der Se Adatome sind stark reduziert gegenüber den entsprechenden Volumenwerten: Bhf = 42(4) T in Kobalt [1] und Bhf = 69(5) T in Eisen [1]. Die experimentellen Ergebnisse können durch ab-initio Rechnungen des Bhf der 4sp- Fremdatome auf den (001)- Oberflächen von Ni und Fe [2] erklärt werden. Die Autoren zeigen, daß eine Aufspaltung in der lokalen Zustandsdichte der s-Elektronen bei den Fremdatomen aufgrund reduzierter Symmetrie und Koordinationszahl an der Oberfläche für die beobachtete Reduzierung des Bhf von Se auf Ni [3] und Fe verantwortlich ist. Der gleiche Mechanismus ist höchstwahrscheinlich verantwortlich für das beobachtete reduzierte Bhf von Se auf Co(0001), obgleich es für diesen Fall noch keine Rechnungen gibt. Die berechnete Erhöhung magnetischer Hyperfeinfelder zu Beginn und am Ende der Reihe der 4sp-Elemente (Zn, Ga,..., Kr) an der Oberfläche von Fe und Ni im Vergleich zum Volumen [2] konnte in dieser Arbeit experimentell durch die Messung von |Bhf| des 5sp-Fremdatoms 111In/111Cd auf Ni(111) gezeigt werden, welches dem Zn isovalent ist. Es ergibt sich | Bhf| = 16 T im Vergleich zu Bhf = ?6.69(3) T im Volumen von Ni [4]. Solch ein deutlich stärkerer Feldwert eines Bhf auf der Oberfläche wurde experimentell erstmalig beobachtet.

Im zweiten Teil der Arbeit wurde die Temperaturabhängigkeit des elektrischen Feldgradienten EFG von 77Br/77Se auf Pd(111) und Co(0001) studiert. In beiden Fällen wächst der EFG linear mit steigender Temperatur. Das steht im Gegensatz zum Verhalten des EFG von Se auf Oberflächen mit (001)-Orientierung und in den meisten metallischen Volumensystemen. B. Lindgren [5] berechnete den EFG von Se auf Ni(001), Ni(111), Pd(001), Pd(111) und Co(0001). Bestimmt wurde der EFG durch Rechnungen zur elektronischen Struktur, die auf dem diskreten Variationsverfahren (discrete variational method DVM) basieren. Die Berechnung des EFG berücksichtigt insbesondere seine Abhängigkeit von der Entfernung zwischen dem Se-Adatom und der Substratoberfläche bei T = 0 K. Extrapolation auf T = 0 K der gemessenen Temperaturabhängigkeit des EFG von Se auf Ni(001) [3], Ni(111) [3], Pd(001) [3], Pd(111) und Co(0001) erlaubt den Vergleich experimenteller und theoretischer Resultate. Ein konsistentes Bild ergibt sich durch die Annahme eines negativen Vorzeichens für den EFG am Se- Kernort auf den Oberflächen mit (001)-Orientierung und eines positiven EFGs am Se-Kernort auf Oberflächen mit (111)-Orientierung.

Alle Experimente wurden in der UHV-Kammer ASPIC am Online-Massenseparator ISOLDE/CERN durchgeführt.

[1] P. T. Callaghan, N. J. Stone, B. G. Turrell, Phys. Rev. B 10, 1075 (1974)

[2] P. Mavropoulos, N. Stefanou, B. Nonas, R. Zeller, P. H. Dederichs,

Phys. Rev. Lett. 81, 1505 (1998)

[3] H. Granzer, H. H. Bertschat, H. Haas, W. ?D. Zeitz, J. Lohmüller, G. Schatz,

Phys. Rev. Lett. 77, 4261 (1996)

[4] B. Lindgren, E. Karlsson, B. Jonsson, Hyp. Int. 1, 505 (1976)

[5] B. Lindgren, private communication

The magnetic hyperfine fields Bhf of 77Br/77Se adatoms on the Co(0001) surface and on the (001) surface of a 40 monolayers Fe film were measured at T = 300 K applying perturbed angular correlation spectroscopy (PAC). The results are: |Bhf| = 2.2(2) T for Se on Co(0001) and |Bhf| = 6.1(3) T for Se on Fe(001). The values of the Bhf of the Se adatom are strongly reduced in comparison to their respective bulk values: Bhf = 42(4) T in cobalt [1] and Bhf = 69(5) T in iron [1]. These experimental results can be explained by first-principle calculations of the Bhf of 4sp-impurities on the (001) surfaces of Ni and Fe which were performed by Mavropoulos et al. [2]. The authors show that a splitting in the local density of states of the impurity s-electrons due to the lowering of the symmetry and of the coordination number at the surface is responsible for the observed reduction of Bhf of Se on Ni [3] and Fe. The same mechanism is likely to be attributed to the observed reduction of Bhf of Se on Co(0001), though computational results are not reported. The calculated enhancement of magnetic hyperfine fields at the beginning and the end of the 4sp-series (Zn, Ga,..., Kr) on the surface of Fe and Ni compared to the bulk values [2] could be demonstrated in this work experimentally by measuring the |Bhf| of the 5sp-impurity 111In/111Cd on Ni(111) which is iso-electric to Zn. The result is | Bhf| = 16 T as compared to Bhf = ?6.69(3) T in bulk Ni [4]. Such a considerably stronger value of a Bhf at a surface is experimentally observed for the first time.

In the second part of this work the temperature dependence of the electric field gradient EFG of 77Br/77Se on Pd(111) and Co(0001) was studied. In both cases a linearly increasing EFG with increasing temperature was observed. This is in contrast to EFGs at Se on surfaces with (001) orientation and in most metallic bulk systems. Computations of the EFG using electronic structure calculations based on the discrete variational method (DVM) were performed for Se on Ni(001), Ni(111), Pd(001), Pd(111) and Co(0001) by B. Lindgren [5]. The computation of the EFG is based on the dependence of the distance between the Se adatom and the substrate surface at T = 0 K. Extrapolation of the experimental results of the temperature dependence of the EFG at Se on Ni(001) [3], Ni(111) [3], Pd(001) [3], Pd(111) and Co(0001) to T = 0 K allows for comparison of the experimental and theoretical findings. A consistent picture emerges with the assumption of negative EFGs at the Se nuclei on surfaces with (001) orientation and positive EFGs at the Se nuclei on surfaces with (111) orientation.

All experiments were performed in the UHV chamber ASPIC at the UHV beam line of the online mass separator ISOLDE/CERN.

[1] P. T. Callaghan, N. J. Stone, B. G. Turrell, Phys. Rev. B 10, 1075 (1974)

[2] P. Mavropoulos, N. Stefanou, B. Nonas, R. Zeller, P. H. Dederichs,

Phys. Rev. Lett. 81, 1505 (1998)

[3] H. Granzer, H. H. Bertschat, H. Haas, W. ?D. Zeitz, J. Lohmüller, G. Schatz,

Phys. Rev. Lett. 77, 4261 (1996)

[4] B. Lindgren, E. Karlsson, B. Jonsson, Hyp. Int. 1, 505 (1976)

[5] B. Lindgren, private communication