Untersuchungen zur Energierelaxationsdynamik in Metallen nach Anregung mit ultrakurzen Laserpulsen

Abstract

Mit der Fähigkeit, kontrolliert Laserpulse mit Pulslängen von deutlich unter 100 Femtosekunden erzeugen zu können, ist die experimentelle Zeitauflösung unter bzw. in den Bereich der Zeitskalen der Thermalisierung von Elektronen und Phononen in Metallen gekommen.

Es wird eine neue Methode zur Messung der sich nach Anregung ergebenden Temperaturdynamik mit entschiedenen Vorteilen gegenüber herkömmlichen Messmethoden vorgestellt. Während bisher die transiente Reflektivität der Metalloberfläche mit Hilfe eines pump-probe-Aufbaus als Temperaturindikator benutzt wurde, wird in diesem neuen Verfahren die Gleichgewichtsreflektivität nach Abklingen der Dynamik anregungsintensitätsabhängig bestimmt. Hier ist im Gleichgewicht die Annahme der Proportionalität zwischen Reflektivitäts- undTemperaturänderung berechtigt, wodurch die Reflektivitäten unabhängig von einem Modell für die dielektrische Funktion ausgewertet werden können. Damit wird auch die Auswertung der Dynamik an Übergangsmetallen mit komplizierteren elektronischen Strukturen zugänglich.

Die technisch durch einen pump-pump-probe-Aufbau realisierte, intensitätsabhängige Messung der Gleichgewichtsreflektivität ermöglicht die Untersuchung der der Anregung folgenden Dynamik, die mit Hilfe des Zweitemperaturmodells moduliert wurde. Es konnten die Parameter der Wärmekapazitäten und der thermischen Leitfähigkeiten von Elektronengas und Phononenbad sowie der Elektron-Phonon-Kopplungskonstante an den Metallen Gold, Kupfer, Chrom und Ruthenium ermittelt werden.

Ein zweiter Zugang zur Ermittlung der Temperaturdynamik nach Anregung wurde durch die filmdickenabhängige Bestimmung von Zerstörungsschwellen erreicht. Die Reduzierung der Filmdicke zu Werten kleiner als die Diffusionslänge der deponierten Energie führt zu einer Erhöhung der Energiedichte und damit zu einer Verringerung der Ablationsschwelle. Der funktionale Zusammenhang von Ablationsschwelle und Filmdicke unter Berücksichtigung von ballistischem Energietransport und Inkubationseffekten ermöglichte auch auf diesem Weg die Bestimmung der oben genannten Parameter. Diese Messungen wurden an dem Edelmetall Gold und im Vergleich dazu an den Übergangsmetallen Nickel, Chromund Molybdän durchgeführt, deren Elektron-Phonon-Kopplungsstärke sich deutlich von dem Goldwert unterscheidet.

Due to the availability of laser pulses with pulse lengths well below 100 femtoseconds, the experimental time resolution shifted into the range of thermalisation times of electrons andphonons in metals during the last years.

In this work a new schemeis being introduced which enables the investigation of nonequilibrium electrondynamics. In comparison to common measurements of transient surface reflectivities as an indicator for the sample temperature, a femtosecond-pump-pump-probe-scheme is used for intensity dependent measurements of the equilibrated surface reflectivity. While for the direct measurement of transient nonequilibrium reflectivities the dielectric function is needed to gain information about the transient temperature, this is not the case in this new approach. Since the equilibrium temperature is just a few degrees above room temperature, proportionality between change in reflectivity and temperature can be presumed. Formulating a numerical calculation in terms of the two temperature model, this allows the extraction of values for the electron-phonon coupling constant even of metals with more complicated electronic structures like the transition metals were straightforward models for the dielectric function are not available. This method has been applied successfully to gold, copper, chromium and ruthenium.

As a second approach to investigate the temperature dynamics and to determine the energy depositiondepth, which play a major role in the application of laserpulses for material processing, the detection of surface melting was used. Taking ballistic energy transport and incubation effects into account, the film thickness dependent ablation threshold could be numerically reproduced through the checkpoint of melting temperature (ablation threshold). This was done again in terms of the two temperature model. Values of heat capacities, heat conductivities and electron-phonon coupling could be extracted for gold,nickel, chromium and molybdenum.