dc.contributor.author
Krecinic, Faruk
dc.date.accessioned
2018-06-07T23:12:05Z
dc.date.available
2017-10-23T07:49:15.037Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/10178
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-14376
dc.description.abstract
This thesis investigates two different techniques that can potentially be used
for the direct imaging of ultrafast structural dynamics of molecules at the
femtosecond time scale and with Angstrom spatial resolution. Conventional
ultrafast diffraction and imaging techniques use elastically scattered
energetic particles, i.e. X-rays or electrons, to probe the molecular
structure. The two techniques studied in this thesis make use of inelastic
processes to produce ionized (secondary) electrons, that are subsequently used
to image the molecular structure. The first technique studied in this thesis
is Laser Induced Electron Diffraction (LIED). The ionization of a molecule in
a strong, low-frequency laser field leads to the creation of a photoelectron
wavepacket that is driven by the laser and can re-collide with its parent
molecule. These re-scattered photoelectrons display diffraction features that
can be used for the reconstruction of the molecular structure. A series of
experiments was performed, investigating the effect of the molecular frame on
the Photoelectron Angular Distribution (PAD) of impulsively aligned and
strong-field ionized CF3I molecules using a Velocity Map Imaging Spectrometer
(VMIS). It is shown that using the impulsive laser alignment technique enables
taking differential measurements that bring out directly and clearly LIED
effects in the PAD, even for a relatively complex molecule such as CF3I. The
comparison of the experimental results at different laser intensities and at
two different probe wavelengths, i.e. 800 and 1300 nm, shows that the LIED
effect is robust and reproducible for a wide range of experimental conditions,
and at comparatively low re-collision energies. Moreover, the first results
from Time-Dependent Density Functional Theory (TDDFT) calculations indicate
that the ionization of multiple molecular orbitals, which have a distinct
shape and orientation with respect to the molecular frame, leads to
significant effects and can be identified in the experimental results. The
second technique investigated in this thesis proposes the use of secondary
electrons produced by electron impact ionization for the imaging of the
molecular structure during a dynamical process. Specifically, Impact Ionized
Coherent Electron Emission (IICEE), which leads to the interference between
electrons that are ejected from two identical atomic centres within a
molecule, was investigated experimentally. A commercially available table-top
Ultrafast Electron Diffraction (UED) source was used to produce a beam of
(primary) electrons that subsequently ionizes the target atom or molecule and
generates energetic secondary electrons. The table-top UED source was combined
with a high-energy Velocity Map Imaging Spectrometer (VMIS) and applied to the
study of secondary electron emission. By comparing the spectra of Helium and
H2 to theoretical calculations, it is shown that hints of IICEE effects due to
the molecular structure of H2 may be visible in the experimental data.
However, possible systematic errors in the experiment and the shortcomings of
the theoretical model in reproducing the low-energy part of the spectrum make
an unambiguous assignment to IICEE effects difficult. Simulations with
perfectly aligned and partially aligned H2 were used to illustrate the effect
of alignment on the secondary electron spectrum. It is shown that using
molecular alignment enables clear and unambiguous extraction of molecular
effects from secondary electron spectra of impact ionized molecules, in a
similar fashion as demonstrated by the LIED experiments.
de
dc.description.abstract
Diese Arbeit untersucht zwei verschiedene Techniken, welche potenziell zur
direkten Abbildung von ultraschneller Strukturdynamik von Molekülen auf der
Zeitskala von Femtosekunden und mit Angström räumlicher Auflösung verwendet
werden können. Konventionelle ultraschnelle Beugungs- und Abbildungstechniken
verwenden elastisch gestreute energetische Teilchen, d.h. Röntgenstrahlen oder
Elektronen, um die molekulare Struktur zu untersuchen. Die in dieser Arbeit
untersuchten Techniken nutzen inelastische Prozesse um ionisierte (sekundäre)
Elektronen zu erzeugen, mittels derer anschließend die molekulare Struktur
abgebildet wird. Die erste Technik, die in dieser Arbeit untersucht wird, ist
Laser Induced Electron Diffraction (LIED). Die Ionisation eines Moleküls in
einem starken, niederfrequenten Laserfeld führt zur Erzeugung eines
Photoelektronenwellenpakets, welches durch den Laser beschleuningt wird und
mit dem ursprünglichen Molekül wieder kollidieren kann. Diese gestreuten
Photoelektronen zeigen Beugungsmerkmale, d.h. LIED-Muster, welche für die
Rekonstruktion der molekularen Struktur verwendet werden können. Es wurde eine
Reihe von Experimenten durchgeführt, in denen der Einfluss der molekularen
Struktur auf die Photoelektronen-Winkelverteilung von impulsiv ausgerichteten
CF3I Molekülen untersucht wurde. Die Technik der impulsiven Laserausrichtung
ermöglicht Differenzmessungen, mittels derer direkt und eindeutig LIED-Effekte
in der Photoelektronen-Winkelverteilung hervorgehoben werden, auch f\"{u}r ein
relativ komplexes Molekül wie CF3I. Der Vergleich der Versuchsergebnisse bei
verschiedenen Laserintensitäten sowie bei zwei verschiedenen Abfrage-
Wellenlängen von 800 nm und 1300 nm zeigt, dass der LIED-Effekt für einen
weiten Bereich von experimentellen Bedingungen und bei vergleichsweise
niedrigen Wiederkollisionsenergien robust und reproduzierbar ist. Darüber
hinaus zeigen erste Ergebnisse von Berechnungen zeitabhängiger
Dichtefunktionaltheorie, dass die Ionisation von mehreren Molekülorbitalen,
die eine unterschiedliche Form und Ausrichtung in Bezug auf das Molekül
aufweisen, ebenfalls signifikant ist und in den Versuchsergebnissen
identifiziert werden kann. Die zweite in dieser Arbeit untersuchte Technik
basiert auf dem Vorschlag Sekundärelektronen, welche durch Elektronenstoß-
Ionisation erzeugt werden, zum Abbilden der Molekülstruktur während eines
dynamischen Prozesses zu verwenden. Insbesondere wurden Interferenzeffekte
zwischen Elektronen, welche mittels kohärenter Stoßionisation aus zwei
unterschiedlichen Atomzentren innerhalb eines Moleküls ausgestoßen werden,
experimentell untersucht. Eine kommerziell erhältliche ultraschnelle
Elektronenquelle wurde verwendet um einen Primärstrahl von Elektronen zu
erzeugen, welcher das Atom oder Molekül ionisiert und energetische
Sekundärelektronen erzeugt. Durch den Vergleich der Spektren von Helium und H2
mit theoretischen Berechnungen wird gezeigt, dass Hinweise auf
Interferenzeffekte in den experimentellen Daten sichtbar sind, die von der
molekularen Struktur von H2 herrühren. Allerdings erschweren mögliche
systematische Fehler im Experiment sowie Mängel des theoretischen Modells im
niederenergetischen Teil des Spektrums eine eindeutige Zuordnung dieser
Effekte zur molekularen Struktur. Simulationen mit perfekt und teilweise
ausgerichteten H2-Molekülen wurden verwendet, um zu zeigen dass molekulare
Effekte in den Sekundärelektronenspektren von ionisierten Molekülen klar und
eindeutig mittels molekularer Ausrichtung extrahiert werden können.
de
dc.format.extent
vi, 139 Seiten
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
electron diffraction
dc.subject
laser induced electron diffraction
dc.subject
electron impact ionization
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
dc.title
Ultrafast electron diffraction and imaging using ionized electrons
dc.contributor.contact
farukkrecinic@gmail.com
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Marc Vrakking
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Jochen Küpper
dc.date.accepted
2017-06-06
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000105735-3
dc.title.translated
Ultraschnelle Beugung und Abbildung mit ionisierte Elektronen
de
refubium.affiliation
Physik
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000105735
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000022567
dcterms.accessRights.dnb
free
dcterms.accessRights.openaire
open access