Photoexcitation, photoionization, and X-Ray scattering of free nanoparticles prepared in a beam

Abstract

In this work, X-rays and intense few-cycle laser pulses are used to study free nanoparticles prepared in a beam in high vacuum. With this technique, nanoparticles are sprayed from a dispersion and dried, leaving an aerosol of free nanoparticles that are transferred into high vacuum via an aerodynamic lens yielding a beam of isolated nanoparticles in vacuum. The nanoparticle beam technique allows studying the intrinsic properties of nanoparticles without interaction with a surrounding medium, as is the case when deposited samples or dispersions are studied. Furthermore, changes to the nanoparticles over time (radiation damage, charging etc.) can be neglected, as fresh sample is continuously fed to the interaction area. In the first part of this thesis, photoemission from free silicon dioxide nanoparticles is studied after excitation by soft X-rays in a site, element, and state selective manner. Electron-electron coincidence spectroscopy allows the identification of numerous two-electron emission channels around the Si 2p inner shell absorption edge. In the second part, elastic scattering of soft X-rays from free silicon dioxide nanoparticles in the small angle scattering range (1.2-9.3°) allows determination of the size and shape of the nanoparticles in situ and the determination of their refractive indices near the Si 2p and O 1s inner shell absorption edges. In the third part, free silicon dioxide nanoparticles are excited by few-cycle laser pulses with a well defined and variable waveform (pulse length: 5 fs, wavelength: 720 nm). By varying the carrier-envelope phase of the laser pulses, the electron emission from silicon dioxide nanoparticles can be controlled. The kinetic energies of electrons emitted from silicon dioxide nanoparticles extend to significantly higher cut- off energies than in rare gases. This is discussed in the context of electron rescattering in a locally enhanced electric field near the nanoparticle surface.

In dieser Arbeit werden freie Nanopartikel in einem kontinuierlichen Nanopartikelstrahl im Hochvakuum mit weicher Röntgenstrahlung und intensiver Kurzpuls-Laserstrahlung untersucht. Dispersionen der Nanopartikel werden versprüht, die dadurch erzeugten Tröpfchen getrocknet und die freien Nanopartikel mittels einer aerodynamischen Linse in Hochvakuum überführt. Mit diesem Ansatz können die intrinsischen Eigenschaften der Nanopartikel untersucht werden ohne Einfluss von der Umgebung, wie es für deponierte Partikel und Dispersionen der Fall ist. Im ersten Teil der Arbeit wird die Photoemission von freien Siliziumdioxid Nanopartikeln nach der orts-, element- und zustandsselektiven Anregung mit weicher Röntgenstrahlung untersucht. Mit Elektron-Elektron-Koinzidenzspektroskopie lassen sich im Bereich der Si 2p Absorptionskante mehrere Zwei-Elektronen Emissionskanäle beobachten. Im zweiten Teil wird elastische Streuung von weicher Röntgenstrahlung an freien Siliziumdioxid Nanopartikeln im Kleinwinkelbereich (1.2-9.3°) untersucht. Anhand von der Winkelabhängigkeit der Streuung kann die Größe und Form der Nanopartikel in situ sowie der energieabhängige komplexe Brechungsindex der Nanopartikel im Bereich der Si 2p und O 1s Absorptionskanten ermittelt werden. Im dritten Teil werden freie Siliziumdioxid Nanopartikel mit intensiven Laserpulsen mit variabler Pulsform angeregt (Pulsdauer: 5 fs, Wellenlänge: 720 nm). Durch Variieren der carrier-envelope-phase kann die Winkelverteilung der Elektronenemission gesteuert werden. Die cut-off Energie der Elektronenemission von den Nanopartikeln ist um vielfaches höher als bei Edelgasen. Diese Unterschiede werden durch Elektronen-Rückstreuung an den Nanopartikeln in einem lokal verstärkten Feld an der Oberfläche erklärt.