The standard approach to quantum transport combines the Landauer-Buettiker formalism with ground-state density functional theory (DFT). The basic assumption of this approach is that a steady state is eventually achieved after turning on a time-independent bias. Here we show that this assumption is not valid in general. We identify a variety of situations where - within the approximations made - no steady state exists. In these cases a time-dependent description of transport is essential. To deal with these cases we have applied time-dependent density functional theory (TDDFT) as well as many-body perturbation theory (MBPT). For strictly non-interacting electrons, the presence of bound states in a biased system is shown analytically and numerically to lead to persistent, localized current oscillations which can be much larger than the steady part of the current. The bound-state contribution to the time-averaged density turns out to be history-dependent as well and leads to a natural definition of the bound-state occupations out of equilibrium. For the interacting case, the discontinuity of the exchange- correlation potential of DFT in the context of electron transport for an interacting nanojunction attached to biased leads, gives rise to a dynamical state characterized by correlation-induced current oscillations in the Coulomb-blockade regime. In addition, for multistable systems, the time- dependent approach describes if and how a solution of the steady-state equation can be reached in time and how to switch reversibly between the stable solutions by applying a proper time-dependent gate. From our numerical results in this regime, it turned out that even when the evolution to a steady state is expected, the time-dependent current(density) can exhibit persistent oscillations in the long-time limit within adiabatic and spatially local approximations of the time- dependent exchange-correlation potential. Furthermore, we address the fundamental is- sue whether the bistability phenomenon survives when dynamical exchange-correlation effects are taken into account. We compare, for a model system, TDDFT and MBPT results with results obtained by the time-dependent density matrix renormalization group (tDMRG) method to gain insight into the performance of the various approximations employed throughout the thesis.
Der Standardansatz für Quantentransport vereint den Landauer-Büttiker Formalismus mit der Grundzustands-Dichtefunktionaltheorie (DFT). Die Grundannahme hierbei ist, dass bei konstanter Spannung letztendlich ein zeitunabhängiger Zustand (steady state) erreicht wird. Wir werden hier aufzeigen, dass diese Annahme im Allgemeinen nicht gültig ist, und einige Beispiele geben, bei denen innerhalb verschiedener Näherungen kein zeitunabhängiger Zustand erreicht wird. In diesen Fällen ist eine explizit zeitabhängige Beschreibung des Elektronentransports notwendig. Hierzu vewenden wir die zeitabhängige Dichtefunktionaltheorie (TDDFT) sowie die Vielteilchen- Störungstheorie (MBPT). Für den nicht-wechselwirkenden Fall zeigen wir analytisch und numerisch, dass das Vorhandensein von gebundenen Zuständen anhaltende und lokalisierte Stromoszillationen hervorruft. Diese können deutlich grösser als der stationäre Anteil des Stromes sein. Es zeigt sich, dass der Beitrag der gebundenen Zustände zur zeitlich gemittelten Dichte vom zeitlichen Ablauf abhängt und eine elementare Definition der dynamischen Besetzungszahlen von gebundenen Zuständen ermöglicht. Im Falle von Elektronentransport durch wechselwirkende Nanokontakte mit angelegter Spannung führt die Unstetigkeit des Austauschkorrelationspotentials der DFT zu einem dynamischen Zustand, welcher durch korrelationsinduzierte Oszillationen im Regime der Coulomb-Blockade charakterisiert wird. Zusätzlich kann die zeitabhängige Methode bei multistabilen Systemen beschreiben, ob und wie man reversibel zwischen verschiedenen stabilen Lösungen der stationären Zustandsgleichung wechseln kann, indem man eine passende zeitabhängige Gate- Spannung anlegt. Die numerischen Berechnungen in diesem Regime zeigen, dass eine zeit- und ortslokale Näherung für das Austausch-Korrelations-Potential der TDDFT zu ungedämpften Oszillationen im Strom führt, selbst wenn eigentlich ein stationärer Zustand erwartet wird. Ausserdem befassen wir uns mit dem grundsätzlichen Problem, ob das Bistabilitätsphänomen fortbesteht, wenn man dynamische Austausch-Korrelations-Eff ekte in Betracht zieht. Wir vergleichen unsere Ergebnisse der TDDFT und MBPT eines Modellsystems mit denen aus der Methode der zeitabhängigen Dichtematrix Renormalisierungsgruppe. Wir bekommen dadurch Einblicke in die Leistungsfähigkeit der verschiedenen in dieser Arbeit verwendeten Näherungen
