Ultrafast dynamics of correlated electrons

Abstract

This work investigates the ultrafast electron dynamics in correlated, low- dimensional model systems using femtosecond time- and angle-resolved photoemission spectroscopy (trARPES) directly in the time domain. In such materials, the strong electron-electron (e-e) correlations or coupling to other degrees of freedom such as phonons within the complex many-body quantum system lead to new, emergent properties that are characterized by phase transitions into broken-symmetry ground states such as magnetic, superconducting or charge density wave (CDW) phases. The dynamical processes related to order like transient phase changes, collective excitations or the energy relaxation within the system allow deeper insight into the complex physics governing the emergence of the broken-symmetry state. In this work, several model systems for broken-symmetry ground states and for the dynamical charge balance at interfaces have been studied. In the quantum well state (QWS) model system Pb/Si(111), the charge transfer across the Pb/Si interface leads to an ultrafast energetic stabilization of occupied QWSs, which is the result of an increase of the electronic confinement to the metal film. In addition, a coherently excited surface phonon mode is observed. In antiferromagnetic (AFM) Fe pnictide compounds, a strong momentum-dependent asymmetry of electron and hole relaxation rates allows to separate the recovery dynamics of the AFM phase from electron-phonon (e-ph) relaxation. The strong modulation of the chemical potential by coherent phonon modes demonstrates the importance of e-ph coupling in these materials. However, the average e-ph coupling constant is found to be small. The investigation of the excited quasiparticle (QP) relaxation dynamics in the high-Tc superconductor Bi2Sr2CaCu2O8+delta reveals a striking momentum and fluence independence of the QP life times. In combination with the momentum-dependent density of excited QPs, this demonstrates the suppression of momentum scattering along the d-wave gap and establishes the Cooper pair recombination in a strong bottleneck regime as dominating relaxation channel. Finally, spectroscopy of the occupied and unoccupied band structure of the prototypical CDW material RTe3 (R = rare-earth element) using a position-sensitive time-of-flight (pTOF) spectrometer demonstrates the Fermi surface (FS) nesting driven CDW formation and reveals several details that go beyond a simple Tight-Binding description. The pTOF enables the observation of the ultrafast closing of the CDW gap and the reformation of a continuous, metallic FS within < 200 fs after optical excitation. The determination of the transient CDW order parameter reveals a momentum-dependent, asymmetric closing of the CDW gap, that is explained by a transient modification of the nesting condition. The temperature dependence of the CDW amplitude mode shows a characteristic frequency softening, and the collective nature of the amplitude mode is demonstrated by its coherent control.

Diese Arbeit untersucht die ultraschnelle Elektronendynamik in korrelierten, niedrigdimensionalen Modellsystemen mittels femtosekunden zeit- und winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie direkt in der Zeitdomäne. In solchen Materialien führt die starke Elektron-Elektron Wechselwirkung und die Ankopplung an andere Freiheitsgrade des komplexen Vielteilchen-Quantensystems, wie Phononen, zu neuen, emergenten Eigenschaften, welche durch Phasenübergänge in Grundzustände mit gebrochener Symmetrie charakterisiert sind, wie etwa magnetische und supraleitende Phasen sowie Ladungsdichtewellen (charge density waves, CDWs). Die mit auftretender Ordnung verbundenen dynamischen Prozesse, wie transiente Phasenänderungen, kollektive Anregungen oder die Energierelaxation innerhalb eines Systems bieten tieferen Einblick in die komplexe Physik, welche das Auftreten der Zustände gebrochener Symmetrie beherrscht. In dieser Arbeit wurden mehrere Modellsysteme für Grundzustände mit gebrochener Symmetrie und für dynamische Ladungsumverteilung an Grenzflächen untersucht. In dem Modellsystem für Quantentröge (quantum well states, QWSs) Pb/Si(111) führt der Ladungstransfer über die Pb/Si Grenzfläche zu einer ultraschnellen energetischen Stabilisierung der besetzten QWSs, welche aus der Zunahme der elektronischen Einschränkung auf den Metallfilm resultiert. Zusätzlich wird ein kohärent angeregtes Oberflächenphonon beobachtet. In antiferromagnetischen (AFM) Fe-Pniktid-Materialien erlaubt eine starke Asymmetrie in den Elektronen- und Lochrelaxationsraten, die Wiederherstellungsdynamik der AFM Phase von der Elektron-Phonon (e-ph) Relaxation zu trennen. Die starke Modulation des chemischen Potentials durch kohärente Phononenmoden unterstreicht die Bedeutung der e-ph Kopplung in diesen Materialien. Trotzdem wird eine kleine durchschnittliche e-ph Kopplungskonstante beobachtet. Die Untersuchung der Relaxationsdynamik angeregter Quasiteilchen (quasiparticles, QPs) in dem Hochtemperatur- Supraleiter Bi2Sr2CaCu2O8+delta zeigt eine auffällige Impuls- und Fluenzunabhängigkeit der QP-Lebensdauern. Dies zeigt, in Verbindung mit der impulsabhängigen Dichte von angeregten QPs, die Unterdrückung der Impulsstreuung entlang der d-Wellen Energielücke und zeigt die Cooper-Paar- Rekombination unter Einfluss eines starken Nadelöhrs als dominierenden Zerfallskanal auf. Die Spektroskopie der besetzten und unbesetzten Bandstruktur des prototypischen CDW Materials RTe3 (R = Seltenerdenelement) mittels eines positionsempfindlichen Flugzeitspektrometers (pTOF) veranschaulicht die durch Verschachtelung der Fermioberfläche (Fermi surface, FS) ausgelöste Bildung der CDW und deckt verschiedene Details auf, welche über die Beschreibung durch ein einfaches Tight-Binding Modell hinausgehen. Das pTOF ermöglicht die Beobachtung eines ultraschnellen Verschwindens der CDW Bandlücke und die Wiederherstellung einer durchgehenden, metallischen FS innerhalb von < 200 fs nach der optischen Anregung. Die Bestimmung des transienten CDW Ordnungsparameters zeigt eine impulsabhängige, asymmetrische Schließung der CDW Bandlücke auf, welche durch eine transiente Modifikation der Verschachtelungsbedingung erklärt wird. Die Temperaturabhängigkeit der CDW Amplitudenmode zeigt eine charakteristische Frequenzaufweichung, and die kollektive Natur der Amplitudenmode wird durch ihre kohärente Kontrolle belegt.