dc.contributor.author
Zillner, Elisabeth Franziska
dc.date.accessioned
2018-06-07T21:31:49Z
dc.date.available
2013-03-25T10:15:49.334Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/8042
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-12241
dc.description.abstract
Quantum dot (QD) solar cells are a fast developing area in the field of
solution processed photovoltaics. Central aspects for the application of QDs
in solar cells are separation and transport of charge carriers in the QD
layers and the formation of charge selective contacts. Even though
efficiencies of up to 7% were reached in QD solar cells, these processes are
not yet fully understood. In this thesis the mechanisms of charge separation,
transport and recombination in CdSe QD layers and layer systems were studied.
Charge separation was measured via surface photovoltage (SPV) at CdSe QD
layers with thicknesses in the range of monolayers. To determine the influence
of interparticle distance of QDs and trap states on the surface of QDs on
charge separation, QDs with four different surfactant layers were studied.
Layers of CdSe QDs were prepared on ITO, Si, SiO2 and CdS by dip coating under
inert atmosphere. The layers were characterized by Rutherford backscattering
spectrometry, UV-vis spectroscopy, step profilometry and scanning electron
microscopy to determine the areal density, the absorption and thickness of
CdSe QD monolayers. SPV measurements show that initial charge separation from
the CdSe QDs on ITO only happened from the first monolayer of QDs. Electrons,
photo-excited in the first monolayer of CdSe QDs, were trapped on the ITO
surface. The remaining free holes were trapped in surface states and/or
diffused into the neighboring QD layers. The thick surfactant layer (1.6 nm)
of pristine QDs had to be reduced by washing and/or ligand exchange for
separation of photo-excited charge carriers. Both, interparticle distance and
trap density, influenced the processes of charge separation and recombination.
SPV transients of CdSe monolayers could be described by a single QD
approximation model, based on Miller-Abrahams hopping of holes between the
delocalized excitonic state, traps on the surface of the QD and the filled
trap on the ITO surface (recombination). The values of QD-ITO distance and
trap density, determined with the simulation were consistent with transmission
electron microscopy and photoluminescence measurements. The separation and
diffusion of charge carriers was limited due to trapping of charge carriers.
Smaller interparticle distances led to faster decays in CdSe QD monolayers.
However the increase of traps, which resulted in a slower decay dominated and
led to longer decay times of SPV transients of modified CdSe QD layers. By
deposition of CdSe QDs on CdS a heterojunction was created. The CdS layer
served as acceptor for electrons excited in CdSe QDs. Furthermore a CdSe
QD/CdTe nanoparticle heterojunction was realized by successive electrophoretic
deposition. CdSe QDs acted as electron acceptors, whereas CdTe nanoparticles
acted as electron donors. Charge separation was dominated by the CdSe QD/CdTe
nanoparticle interphase, as inverted layer stacking of CdSe QDs and CdTe
nanoparticles gave an inverted SPV signal.
de
dc.description.abstract
Quantenpunkt (QD) Solarzellen sind ein junges Gebiet im Bereich der
Photovoltaik. Für die Verwendung von QDs in Solarzellen sind Trennung und
Transport von Ladungsträgern in QD-Schichten und ladungsselektive Kontakte
zentrale Aspekte. Obwohl schon Wirkungsgrade von bis zu 7% für QD-Solarzellen
erreicht wurden, liegt noch kein vollständiges Verständnis über diese Prozesse
vor. In dieser Arbeit wurden die Mechanismen von Ladungstrennung, -transport
und -rekombination in CdSe-QD-Schichten und Schichtsystemen untersucht. Die
Ladungstrennung wurde durch Oberflächenphotospannung (SPV) an CdSe-QD
Schichten im Bereich von Monolagen gemessen. Um den Einfluss von
Partikelabstand und Störstellendichte auf der Oberfläche von QDs zu bestimmen,
wurden QDs mit vier unterschiedlichen Oberflächenmodifikationen untersucht.
Die QD Schichten wurden über eine Tauchbeschichtung unter Inertatmosphäre auf
ITO, Si, SiO2 und CdS hergestellt. Die Schichten wurden mit Rutherford-
Rückstreu-Spektrometrie, UV-Vis-Spektroskopie, Step-Profilometrie und
Rasterelektronenmikroskopie untersucht, um die Flächendichte, die Absorption
und die Dicke von CdSe-QD-Monolagen zu bestimmen. SPV Untersuchungen zeigen,
dass die anfängliche Ladungstrennung aus CdSe-QDs auf ITO nur von der ersten
Monolage von CdSe-QDs ausging. Elektronen, welche in der ersten CdSe-QD-
Monolage angeregt wurden, wurden an ITO-Oberflächendefekten eingefangen. Die
verbleibenden freien Löcher wurden an Defekten auf der QD-Oberfläche
eingefangen und/oder diffundierten in benachbarte QD-Schichten. Eine
Reduzierung der Dicke der Moleküllage (1.6 nm) auf den ursprünglichen QDs
durch Waschen und/oder Ligandenaustausch war nötig um Trennung von angeregten
Ladungsträgern zu erreichen. Sowohl der Abstand zwischen QDs als auch die
Defektdichte beeinflussten die Prozesse von Ladungstrennung und
-rekombination. SPV-Transienten an CdSe-QD-Monolagen konnten durch ein Modell
separater QDs beschrieben werden. Das Model basiert auf thermisch angeregten
Übergängen der Löcher (Miller-Abrahams Sprünge) zwischen dem delokalisiertem
exzitonischem QD-Zustand, den Defektzuständen auf der QD-Oberfläche und dem
besetztem Defekt auf der ITO-Oberfläche (Rekombination). Die Werte der
Simulation der SPV-Transienten für den ITO-QD-Abstand und der Defektdichte
stimmen mit den Transmissionselektronenmikroskopie- und
Photolumineszenzmessungen überein. Die Trennung und Diffusion der
Ladungsträger ist durch die Defektzustände transportlimitiert. Ein geringerer
QD-Abstand führte in CdSe-QD-Monolagen zu schnelleren Transienten, wobei die
Verlangsamung der Transienten durch höhere Defektdichten dominierte und zu
längeren Abklingzeiten der SPV-Transienten von modifizierten CdSe-QD-Schichten
führte. Durch Abscheiden von CdSe-QDs auf CdS wurde ein Heteroübergang
geschaffen. Die CdS-Schicht diente als Akzeptor für in CdSe-QDs angeregte
Elektronen. Zudem wurde ein CdSe-QD/CdTe-Nanopartikel-Heteroübergang durch
aufeinander folgendes elektrophoretisches Abscheiden der QDs und Nanopartikel
realisiert. Die CdTe-Nanopartikel fungierten als Elekronendonatoren, wobei die
CdSe QDs als Elektronenakzeptorn in dem System dienten. Die Ladungstrennung
wurde durch die CdSe-QD/CdTe-Nanopartikel-Grenzfläche dominiert, da umgekehrte
Schichtstapelung zu einem invertierten SPV-Signal führte.
de
dc.format.extent
III, 137 S.
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
CdSe quantum dots
dc.subject
charge separation
dc.subject
surface photovoltage
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::540 Chemie
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik
dc.title
Charge separation in contact systems with CdSe quantum dot layers
dc.contributor.firstReferee
PD. Dr. Thomas Dittrich
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Eckart Rühl
dc.date.accepted
2013-03-06
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000093899-6
dc.title.translated
Ladungstrennung in Kontaktsystemen mit CdSe-Quantenpunkt-Schichten
de
refubium.affiliation
Biologie, Chemie, Pharmazie
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000093899
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000013157
dcterms.accessRights.dnb
free
dcterms.accessRights.openaire
open access