Manipulating the motion of neutral polar molecules with microwave fields

Abstract

Cold molecules are unique samples that can be exploited for a broad set of novel experiments, such as cold collision studies and precision spectroscopy. An important remaining challenge in this field is a widely applicable method to manipulate the motion of neutral polar molecules in high-field-seeking states, i.e., the molecular ground state and states of more complex medium- sized and large molecules. For molecules in these states, true three- dimensional field maxima in free space are required, which are an inherent property of electromagnetic waves. The experiments presented in this thesis exploit the interaction of polar molecules with near-resonant microwave fields in open Fabry–Pérot type resonators and in closed cylindrically symmetric resonators. Ammonia (14NH3) was chosen as a prototypical test molecule for these microwave manipulation experiments because well-controlled ammonia packets can be generated using Stark deceleration in single quantum states. These packets are ideal starting points for developing and characterizing novel motion manipulation techniques. In particular, the rovibronic ground state of para-ammonia has a strong interaction with microwave radiation close to 23.7 GHz corresponding to a wavelength of 12.7 mm. In a first set of experiments, transverse focusing of packets of ammonia molecules with mean forward velocities ranging from 20 m/s to 50 m/s was demonstrated in a closed cylindrically symmetric resonator. The resonator mode used for these experiments features an electric field maximum on the resonator axis that coincides with the molecular beam axis. In order to also manipulate the forward motion of the molecular packets, several consecutive electric field maxima on the molecular beam axis are required and the microwave field has to be rapidly switched at the appropriate times. In a modified closed cylindrically symmetric resonator with twelve consecutive electric field maxima on the axis, the first microwave guiding with full phase-space control was demonstrated for packets of ammonia molecules with a mean forward velocity ranging from 12 m/s to 25 m/s. With the same setup, also the first microwave acceleration and deceleration were accomplished with an extraction of as much as 30% of the initial kinetic energy and a gain by up to 60%. The main advantage of the microwave manipulation technique is its applicability to larger molecules that cannot be manipulated with conventional methods, such as Stark-deceleration. Successful deceleration is complicated for a number of reasons. For example, these larger molecules generally carry much higher kinetic energy. Furthermore, a precise theoretical calculation of the interaction with microwave fields becomes much more challenging. In the last part of this thesis, methods are proposed to increase the performance of the microwave decelerator, developed and characterized in this thesis, to eventually provide slow samples of medium-sized molecules, such as aminobenzonitrile, and trap ammonia.

Kalte Moleküle eignen sich hervorragend für einen weiten Bereich an neuartigen Experimenten, wie zum Beispiel Stoßexperimente mit sehr niedrigen Stoßenergien und hochauflösender Spektroskopie. Eine Herausforderung in diesem Zusammenhang ist die Entwicklung einer allgemein anwendbaren Methode zur Manipulation der Bewegung neutraler, polarer Moleküle in hochfeldsuchenden Zuständen. Dies schließt insbesondere molekulare Grundzustände mit ein, aber auch Zustände in großen, mehratomigen Molekülen. Für die Manipulation von Molekülen in hochfeldsuchenden Zuständen sind stabile dreidimensionale Feldmaxima notwendig — eine intrinsische Eigenschaft elektromagnetischer Wellen. Die Experimente, die in der vorliegenden Dissertation beschrieben sind, untersuchen die Wechselwirkung zwischen polaren Molekülen mit Mikrowellenfeldern nahe einer molekularen Resonanz in offenen Fabry-Pérot-Resonatoren und geschlossenen, zylindersymmetrischen Hohlraumresonatoren. Als Testmolekül wurde Ammoniak (14NH3) ausgewählt, das mithilfe der Starkabbremsung quantenzustandsselektiv in einzelnen, wohldefinierten Paketen mit abstimmbarer Geschwindigkeit generiert werden kann. Insbesondere der Grundzustand des para-Ammoniak zeigt eine intensive Wechselwirkung mit Mikrowellenstrahlung im Bereich von 23,7 GHz, entsprechend einer Wellenlänge von 12,7 mm. Zunächst wurde eine Mikrowellenlinse in Form eines geschlossenen zylindersymmetrischen Hohlraumresonators entwickelt, mit der Ammoniakmolekülpakete mit mittleren Geschwindigkeiten von 20 m/s bis 50 m/s transversal fokussiert werden konnten. Dafür wurde eine Resonatormode verwendet, die ein elektrisches Feldmaximum auf der Resonatorachse aufweist, die mit der Molekularstrahlachse überlagert ist. Um zusätzlich auch die longitudinale Bewegungsrichtung der Moleküle zu beeinflussen, muss zum einen eine Resonatormode verwendet werden, die mehrere elektrische Feldmaxima in Molekularstrahlrichtung aufweist. Zum anderen muss das Mikrowellenfeld präzise und schnell geschaltet werden können. Das erste derartige Experiment mit vollständiger Kontrolle über den longitudinalen Phasenraum wurde in einem modifizierten geschlossenen Hohlraumresonator mit zwölf elektrischen Feldmaxima auf der Resonatorachse und Molekülpaketen mit mittleren Geschwindigkeiten von 12 bis 25 m/s durchgeführt. Mit dem gleichen Aufbau konnten auch erste Mikrowellenabbrems- und -beschleunigungsexperimente erfolgreich durchgeführt werden, bei denen den Molekülen bis zu 30% der anfänglichen kinetischen Energie entzogen bzw. bis zu 60% hinzugefügt werden konnte. Der besondere Vorteil der Mikrowellenmanipulationsmethode ist ihre Anwendbarkeit auf große mehratomige Moleküle. Da große und schwere Moleküle eine deutlich höhere kinetische Energie besitzen, als beispielsweise das leichte Ammoniak, wird abschließend beschrieben, wie die Mikrowellenabbremser, die im Rahmen dieser Arbeit entwickelt und charakterisiert wurden, verbessert werden können, um die Bewegung großer, mehratomiger Moleküle effektiv zu manipulieren.