dc.contributor.author
Koch, Jens
dc.date.accessioned
2018-06-07T21:12:56Z
dc.date.available
2006-07-24T00:00:00.649Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/7563
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-11762
dc.description
Front page and dedication i Abstract vi Table of Contents vii
Acknowledgments 1 Citations to Previously Published Work 2 Notation 3
1\. Introduction 5 1.1 Sketch of molecular electronics 5 1.2 Generic
model 10 1.3 Overview of the thesis 15 2\. Theoretical Framework in the
weak-tunneling limit 18 2.1 Transition rates 18 2.2 Rate equations 23
2.3 Stationary current and shot noise 24 3\. Franck-Condon blockade and
giant Fano factors -- Electronic avalanches 26 3.1 Introduction 26 3.2
Foundation of the Franck-Condon blockade and numerical results 27 3.3
Analytical theory of avalanche transport 32 3.4 Conclusions 41 4\.
Franck-Condon blockade beyond sequential tunneling -- Cotunneling effects 43
4.1 Introduction 43 4.2 Summary of central results 44 4.3 Cotunneling
rates in the FC blockade regime 45 4.4 Current-voltage characteristics 47
4.5 Current shot noise 53 4.6 Conclusions 57 5\. Effects of charge-
dependent vibrational frequencies and anharmonicities 59 5.1 Introduction
59 5.2 Extended Model 60 5.3 Calculations 61 5.4 Results and
interpretation 62 5.5 Conclusions 65 6\. Nonequilibrium effects for weak
electron-phonon coupling 66 6.1 Introduction 66 6.2 Weak electron-phonon
coupling within the Anderson-Holstein model 67 6.3 Implications for real
molecules 70 6.4 Conclusions 75 7\. Thermopower of single molecules 76
7.1 Introduction 76 7.2 Extended model 77 7.3 Thermopower 78 7.4
Results 80 6.4 Summary 86 8\. Transport through negative-U molecules 88
8.1 Introduction 88 8.2 Effective Hamiltonian 89 8.3 Rates 91 8.4
Conductance and current-voltage characteristics 92 8.5 Current shot noise
in the negative-U model 95 8.6 Mapping between the negative-U and the
conventional Anderson Hamiltonian 99 8.7 Positive-U model with local Zeeman
field: High-temperature regime 104 8.8 The onset of the Kondo effect:
Logarithmic corrections 106 8.9 The charge-Kondo regime 108 8.10
Extension: Breaking of the LR Symmetry 113 8.11 Conclusions 114 9\.
Conclusions and outlook 115 Appendices 119 A Important canonical
transformations 119 B Franck-Condon matrix elements 126 C Regularization
scheme for cotunneling rates 129 D Formalism for calculating current and
shot noise 132 E Details: Analytical treatment of avalanche transport 138
F Sketch of Monte-Carlo simulations for Markov processes 142 G Exactly
solvable case: the resonant-level model 144 H Details: Noise calculations
148 I Quantum mechanics of the Morse potential 150 J Thermopower:
linearized rate equations and expansion coefficients 152 K Kondo regime:
inelastic backscattering contributions 157 Bibliography 159 German abstract
and Curriculum vitae 169 Index 172
dc.description.abstract
In the emerging field of molecular electronics, the coupling of electronic
degrees of freedom to molecular vibrations has been identified as a prime
difference between electronic transport through single molecules and transport
through conventional nanostructures such as quantum dots. In the present work,
the consequences of this electron-phonon coupling are investigated, and we
show that, beyond the well-known appearance of vibrational sidebands in
current-voltage characteristics, it gives rise to novel collective transport
effects. The electron-phonon coupling originates from the fact that the
spatial structure of the molecule depends on its charge state. Its two main
effects are: (i) The tunneling of electrons through the molecular junction
will result in excitation or deexcitation of molecular vibrations, described
by Franck-Condon physics. (ii) Due to the interaction, the system gains energy
and, as a result, the charging energy of the molecule is reduced (polaron
shift). By calculating current-voltage characteristics, noise spectra,
thermoelectric linear-response functions, and simulating the time evolution of
tunneling events with Monte-Carlo methods, we show that both effects produce a
variety of fascinating transport regimes. The most striking result of the
Franck-Condon physics (i) is found for strong electronphonon coupling,
characterized by large displacements of the molecular potential surfaces for
different charge states. In this case, the lack of overlap between vibrational
states causes a significant low-bias current suppression, the Franck-Condon
blockade. In the blockade regime, relaxation of vibrations towards the thermal
equilibrium plays a crucial role in determining the underlying transport
mechanism: While strong relaxation leads to the conventional transfer of
electrons one by one, weak relaxation and the resulting nonequilibrium
situation feature transport of electrons in a hierarchy of self-similar
avalanches. We show that this surprising transport mechanism has
characteristic consequences for the current shot noise and the full counting
statistics, which may serve as valuable fingerprints for an experimental
verification of this regime. Intriguingly, in resemblance to the formation of
Cooper pairs induced by electronphonon interaction in solids, the polaron
shift (ii) opens up the possibility of single-molecule devices with an
effectively attractive on-site interaction. This negative-U scenario leads to
profoundly different transport characteristics as compared to Coulomb-blockade
physics. In particular, we show that transport is dominated by tunneling of
electron pairs resulting in a rather unconventional conductance peak, and in
current rectification and gate-controlled switching at finite bias. By an
exact canonical transformation, we establish a one-to-one mapping between the
negative-U model and the conventional Anderson model. This allows for an
analytical study of the charge-Kondo effect originating from the degeneracy of
two even-number charge states.
de
dc.description.abstract
Auf dem jungen Forschungsgebiet der Molekularen Elektronik hat sich die
Kopplung zwischen elektronischen Freiheitsgraden und Molekülschwingungen als
ein Hauptunterschied zwischen dem Elektronentransport durch Einzelmoleküle und
dem Transport durch konventionelle Nanostrukturen (wie z.B. Quantenpunkte)
herauskristallisiert. In der vorliegenden Arbeit werden die Auswirkungen
dieser Elektron-Phonon-Kopplung untersucht, und es wird gezeigt, dass diese,
hinausgehend über die wohlbekannten Vibrations-Seitenbänder in Strom-
Spannungscharakteristiken, neuartige Kollektiveffekte im Transport verursacht.
Ursprung der Elektron-Phonon-Kopplung ist die Abhängigkeit der räumlichen
Struktur des Moleküls von dessen Ladungszustand. Die primären Konsequenzen der
Kopplung sind: (i) Das Tunneln der Elektronen durch das Molekül zieht im
Allgemeinen die An- bzw. Abregung von Molekülschwingungen mit sich (Franck-
Condon-Physik). (ii) Aufgrund der Wechselwirkung gewinnt das System Energie,
die sich in einer Reduktion der molekularen Ladungsenergie niederschlägt
(polaron shift). Anhand der Berechnung von Strom- Spannungscharakteristiken,
Rauschspektren, thermoelektrischen Response-Funktionen sowie der Simulation
des Zeitablaufs von Tunnelereignissen mit Monte-Carlo-Methoden gelingt es uns
zu zeigen, dass die Auswirkungen der Elektron-Phonon-Kopplung eine Vielzahl
faszinierender Transportregimes bedingen. Das bemerkenswerteste Resultat der
Franck-Condon-Physik (i) äußert sich bei starker Elektron-Phonon-Kopplung,
welche durch große Verschiebungen der molekularen Potentialflächen für
verschiedene Ladungszustände gekennzeichnet ist. In diesem Fall verursacht der
Überlappmangel zwischen Vibrationszuständen eine signifikante
Stromunterdrückung bei niedrigen Spannungen, die sog. Franck-Condon-Blockade.
Im Blockaderegime spielt die Vibrationsrelaxation eine entscheidende Rolle im
Hinblick auf den zugrundeliegenden Transportmechanismus: Während starke
Relaxation zum konventionellen Transfer einzelner Elektronen führt, verursacht
die Nichtgleichgewichts-Situation bei schwacher Relaxation den Transport in
Form einer Hierarchie selbstähnlicher Elektronenlawinen. Es zeigt sich, dass
dieser überraschende Transportmechanismus charakteristische Auswirkungen auf
das Stromrauschen und die Zählstatistik (full counting statistics) hat, die
als Erkennungsmerkmale bei der experimentellen Verifikation dieses Regimes
dienen können. Interessanterweise eröffnet der polaron shift (ii) in Analogie
zur Formation von Cooperpaaren, die in Festkörpern durch Elektron-Phonon-
Wechselwirkung vermittelt wird, die Möglichkeit einer effektiv attraktiven on-
site Wechselwirkung im Transport durch Einzelmoleküle. Dieses
Negative-U-Szenario führt zu Transportcharakteristiken, die sich tiefgreifend
von der üblichen Coulombblockade-Physik unterscheiden. Insbesondere lässt sich
zeigen, dass der Transport in diesem Fall durch das Tunneln von Elektronpaaren
dominiert wird. Dies hat einen unkonventionellen Leitwertpeak,
Stromgleichrichtung und ein durch die Gatespannung kontrollierbares
Schaltverhalten zur Folge. Mit Hilfe einer exakten kanonischen Transformation
kann eine eins-zu-eins-Abbildung zwischen dem Negativen-U-Modell und dem
gewöhnlichen Anderson-Modell hergestellt werden. Dieses Hilfsmittel gestattet
eine analytische Untersuchung des Ladungs-Kondo-Effektes, der durch die
Entartung zweier Ladungszustände mit geradzahliger Besetzung verursacht wird.
de
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
electronic transport
dc.subject
molecular electronics
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
dc.title
Quantum transport through single-molecule devices
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Felix von Oppen, PhD
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Eberhard K. U. Gross
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Kurt Schönhammer
dc.date.accepted
2006-07-20
dc.date.embargoEnd
2006-07-25
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000002237-9
dc.title.translated
Quantentransport durch einzelne Moleküle
de
refubium.affiliation
Physik
de
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FUDISS_thesis_000000002237
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