In dieser Arbeit wurde die optische Frequenzverdopplung (second harmonic generation, SHG) an Oberflächen zentrosymmetrischer Materialien eingesetzt, um zum einen die statischen und die dynamischen Eigenschaften ultradünner ferromagnetischer Filme zu untersuchen, sowie zum anderen eine nichtlineare Mikroskopie zu entwickeln.
Mittels der magnetisierungsabhängigen SHG wurden die statischen magnetischen Eigenschaften von Co/Cu(001) und Ni/Cu(001) in Abhängigkeitvon der Filmdicke im Bereich weniger Monolagen untersucht. Dazu zählen beispielsweise das Einsetzen des Ferromagnetismus bei einer bestimmten Schichtdicke oder der Reorientierungsübergang der Magnetisierung bei Ni/Cu(001). Erstmals wurden dabei phasenempfindliche SHG-Messungen an diesen Systemen durch Anwendung einer spektral-interferometrischen Methode im UHVdurchgeführt.
Durch Pump-Probe-SHG-Experimente mit ultrakurzen Laserpulsen war es außerdem möglich, die Magnetisierungsdynamik dieser Dünnfilmsysteme nach einer optischen Anregung auf einer Subpikosekunden-Zeitskala zu beobachten. Im Rahmen der experimentellen Zeitauflösung brach die Magnetisierung dabei instantan mit dem Eintreffen des Pumplaserpulses ein. Es zeigte sich keine Verzögerung zwischen der Elektronen- und der Spindynamik. Der Grad des Magnetisierungseinbruches hängt dabei von der verwendeten Laserpulsenergie und der Dicke des jeweiligen Filmes ab.Durch systematische Messungen des Magnetisierungseinbruches in 8ML Ni/Cu(001) in Abhängigkeit von der Pumpfluenz und der Substrattemperatur konnte durch Vergleich mit der im thermischen Gleichgewicht gemessenen Magnetisierungskurve konsistent geschlossen werden, daß die Magnetisierungsdynamik von der Elektronentemperatur bestimmt wird und qualitativ der klassischen Magnetisierungskurve folgt. Für 7ML Ni/Cu(001) konnte dabei die Magnetisierung für eine Dauer von 2ps lokal unterdrückt werden. Im Anschluß an den Einbruch findet eine Wiederherstellung der Magnetisierung durch thermische Abkühlung auf einer Nanosekunden-Zeitskala statt.
Ferner wurde ein kommerzielles Auflichtmikroskop zu einem nichtlinearen Rasterlasermikroskop erweitert. Dieses bietet die Möglichkeit, den nichtlinearen optischen Respons einer Oberfläche mit µm-Auflösung abzubilden. Anhand einiger exemplarischer Beipiele wird demonstriert, daß die nichtlineare Mikroskopie ein erhebliches Anwendungspotential in sich birgt.
In this work optical second harmonic generation (SHG) on surfaces of centrosymmetric materials was used to observe static and dynamic properties of ultra thin ferromagnetic films and to develop a nonlinear microscope.
The static magnetic properties of Co/Cu(001) and Ni/Cu(001) in dependence of film thickness in the range of a few monolayers were observed by magnetization induced SHG, for example the onset of ferromagnetism at a certain film thickness or the reorientation of magnetization in case of Ni/Cu(001). For the first time phase-sensitive SHG measurements on these systems in UHV by applying a spectral interferometric method were performed.
By pump-probe SHG experiments using ultrashort laser pulses it was also possible to observe the magnetization dynamics of these thin film systems after optical excitation on a subpicosecond time scale.In the limits of experimental time-resolution the magnetization broke down instantaneously with the arrival of the pump laser pulse. No delay between electron and spin dynamics was observable.The degree of magnetization breakdown depends on the applied laser pulse energy and on the current film thickness. By systematic measurements of the magnetization breakdown for 8ML Ni/Cu(001) in dependence on pump fluence and substrate temperature in comparison with the magnetization curve measured at thermal equilibrium it was possible to conclude consistently that magnetization dynamics is governed by electron temperature and that it qualitatively follows the classical magnetization curve. In case of 7ML Ni/Cu(001) it was possible to locally quench the magnetization for a time interval of 2ps.Following the breakdown a restoration of magnetization by thermal cooling takes place on a nanosecond time scale.
Further a commercial microscope was extended to a nonlinear scanning lasermicroscope. This allows to image the nonlinear response of a surface with µm-resolution. It is shown by a few examples that nonlinear microscopy contains a considerable potential for applications.