Control of multiphoton processes by parametrically shaped ultrashort laser pulses

Abstract

This thesis aims to explore the prospects of parametric pulse shaping in multiphoton excitation and laser beam filamentation. Multiple challenges have to be overcome in order to introduce findings of this field of research into applications in medicine or biological imaging. First, experiments will be conducted in which different parametrically phase and polarization shaped laser pulses are tested on their effectiveness for selective excitation of two two-photon fluorophores. Two dyes are mixed in one solution and excited after propagation of the shaped pulses through a hollow-core photonic crystal fibre. Using experiments and simulations, an overview of the limits of this approach is presented as solutions to this problem are subject to a pareto-optimability where achieved contrasts have to be matched against a reduced overall fluorescence intensity. In addition to a hollow-core fibre, pulses were also transmitted via a recently developed Kagomé fibre which will be beneficial for future high intensity applications. Two perpendicular shaped laser pulses, each optimized for fluorescence of one dye in a combined solution were created and send through this fibre. Anisotropy of the dyes allows for the measurement of a contrast in each polarization direction after the cuvette. This confirms that low dispersion and birefringence enable applications where polarization and phase shaped pulses after propagation through a Kagomé fibre are used in multiphoton fluorescence experiments. Three-photon excitation in water was demonstrated for the amino acid L-Tryptophan. It was found that phase shaping can be used in a three-photon excitation scheme, although high pulse intensities are seen to result in strong spectral modulations after propagation through the cuvette. For intensities at which three-photon excitation is efficient, nonlinearities will most likely occur during focussing. Evaluation of the nonlinear Schrödinger equation will show that the laser spectrum up to the focus is mainly influenced by self-phase modulation. This spectral change significantly alters the three-photon field which in turn determines the interaction of the shaped pulse with the fluorophore. It will be pointed out how this pulse-shape dependent effect can be used to enhance selectivity in a three-photon excitation experiment by a correct choice of shaped pulses. Tryptophan was used as a model system to demonstrate how autofluorescence of biological tissue is susceptible to this experimental approach. Further studies strive to understand whether pulse shaping can be used to enhance supercontinuum generation by filamentation in atomic gases. A white-light shaped laser source is used to study the influence of pulse shapes on the laser spectrum after filamentation in Argon and Krypton. Pulses are precompensated using a new approach, such that pulse shaping at the onset of the filament becomes possible. Although nonlinear effects like self-phase modulation and selfsteepening are inherently important for the filamentation process, spectral changes due to plasma interaction are found to dominate spectral modulations after filamentation. To further understand this process, a two-dimensional cylindrical variation of the split-step Fourier method is derived and implemented. Nonlinear effects, dispersion, refraction, energy loss by ionisation and plasma defocussing are included in the simulation which results in very good agreement with the experimental findings. It is found that features which predominantly depend on the temporal shape of the laser pulse at the focus can be easily controlled by antisymmetric phase functions that were already applied to selective multiphoton ionisation, although through a distinctly different mechanism. Simulations seem to confirm that the temporal phase acquired due to interaction with the plasma is the main factor determining spectral modulations after the filament. Evolutionary optimizations are used to find more complex shaped pulses that give rise to a series of desired spectral features. These optimizations, which use a newly developed method of parameter-wise mutational parameters, are found to converge towards pulse shapes which tightly match the criteria set by the fitness functions. Results found in this last chapter demonstrate that knowledge of the pulse shape at the onset of a filament is essential for optimal supercontinuum generation via filamentation.

Das Ziel dieser Arbeit besteht darin, Möglichkeiten der parametrischen Pulsformung, mit besonderem Blick auf die Multiphotonen-Fluoreszenzanregung und Filamentation, durch Laserpulse aufzuzeigen. Zudem werden Verfahren vorgestellt, die für die Anwendung von Pulsformung in medizinischer und biologischer Bildgebung von Vorteil sind. Hierfür wurden zunächst verschiedene parametrische Phasenfunktionen daraufhin untersucht, ob sie zwei Farbstoffe selektiv, nach Transmission durch eine Hohlkernfaser, zweiphotonisch anregen können. Dies bestätigt, dass geformte Laserpulse für selektive Anregung von Farbstoffen, z.b. in endoskopischen Anwendungen, verwendet werden können. Parametrische Phasenfunktionen werden vorgestellt, die eine Kontrolle der Multiphotonen-Anregung durch Veränderung nur eines Parameters ermöglichen. Simulationen wurden durchgeführt um die Grenzen der Kontrolle des Zweiphotonen-Prozesses aufzuzeigen. Dabei wurde deutlich, dass geformte Pulse, die größere Kontraste zwischen den Fluorsezenzfarbstoffen erreichen, immer mit einer reduzierten Fluoreszenz-Intensität einhergehen. Zusätzlich zu der Hohlkernfaser wurde eine neuartige Kagomé-Faser untersucht, welche besonders geeignet ist Pulse hoher Intensität ohne den störenden Einfluss von nichtlinearen Effekten zu leiten. Selbst polarisationsgeformte Pulse finden in solch einem Szenario Anwendung. Es wurde gezeigt, dass ein polarisationsgeformter Doppelpuls, nach Transmission durch eine Kagomé-Faser, verwendet werden kann um anistrop fluoreszierende Farbstoffe polarisationsabhängig anzuregen. Hierfür wurden zwei senkrechte phasengeformte Laserpulse erzeugt, die je für die Fluoreszenz eines Farbstoffes optimiert sind. Je nach Orientierung eines Polarisationsfilters ließ sich somit zwischen stärkerer Fluoreszenz des einen oder anderen Farbstoffes wählen. Weiterhin wurde die Kontrolle der Dreiphotonen-Anregung anhand von der Aminosäure LTryptophan in Wasser demonstriert. Auch dieser Prozess kann durch geformte Pulse beeinflusst werden, jedoch zeigt sich schnell, dass bei den hierfür benötigten Intensitäten nichtlineare Effekte einen signifikanten Einfluss auf die Entwicklung des Spektrums in der Küvette haben. Simulationen der Puls- Propagation in der Küvette, welche die Intensitätsentwicklung im Gauß-Fokus berücksichtigen, gaben Aufschluss auf die, hauptsächlich durch Selbstphasenmodulation bestimmten, spektralen Veränderungen. Das sich damit ebenfalls verändernde Dreiphotonen- Spektrum konnte durch Wahl der Pulsform so verändert werden, dass der Kontrast zwischen zwei Farbstoffen noch weiter verbessert werden kann. In einer dritten Reihe an Experimenten wurde untersucht inwieweit parametrisch geformte Pulse Einfluss auf das Weißlichtspektrum nach einem Filament haben. Pulse wurden mit einer neuartigen Methode zur Phasenbestimmung so vorkompensiert, dass sie zu Beginn des Filaments eine gewünschte Pulsform erreichten. Zweidimensionale, zylindrische Simulationen der Puls-Propagation unter Berücksichtigung von nichtlinearen Effekten, Dispersion, Plasma-Wechselwirkung und Beugung zeigten, dass Selbstphasenmodulation und Selbstaufsteilung zwar essentiell für das Auftreten eines Filaments notwendig sind, die Veränderung des Spektrums aber maßgeblich von der Wechselwirkung des Laserpulses mit dem Plasma und damit durch die Pulsform während des Filaments bestimmt wird. Simulation und Experiment zeigten eine starke Übereinstimmung, was bestätigte, dass die Pulspropagation im Filament maßgeblich durch die im Modell berücksichtigten Faktoren bestimmt ist. Der Einsatz von parametrischen Phasenfunktionen, wie sie bereits zur selektiven Anregung von Mehrphotonenübergängen verwendet wurden, ermöglicht im Experiment bereits eine Kontrolle über das Spektrum nach dem Filament. Evolutionäre Optimierungen werden verwendet um optimale Pulse zu finden, die eine Reihe an komplexen spektralen Features optimieren. Hierfür wurde eine neue Methode zur parameterabhängigen Anpassung des Mutationsparameters verwendet. Die in dieser Arbeit präsentierten Ergebnisse veranschaulichen das Potential parametrischer Pulsformung im Bereich der Laserfilamentation und Mehrphotonen-Fluoreszenzanregung.