Femtosecond low-energy electron imaging and diffraction using nanotip photoemitters

Abstract

Electrons in the energy range below 1 keV are strongly scattering probes, providing unique sensitivity to the atomic structure of surfaces and to nanoscale electric fields. Combined with femtosecond temporal resolution, they are ideally suited to study the structural dynamics of 2D crystalline materials, and to probe ultrafast currents and electric fields in nanostructures. Their pronounced dispersion, however, so far prevented their use as femtosecond probes in ultrafast pump-probe techniques. In this thesis, a hybrid setup is developed for femtosecond point-projection microscopy (fsPPM) and femtosecond low-energy electron diffraction (fsLEED), utilizing sharp metal tips as pulsed low-energy electron source. The strong field enhancement and nanometric size of nanotip photoemitters facilitates ultrashort propagation times and thus minimization of dispersive pulse broadening, as well as unique spatio temporal control over the photoemission process. In fsPPM, the point-like shape of nanotips is utilized for imaging in a lens-less projection geometry, supporting few micrometer propagation distances and delivery of low-energy electron pulses of sub-100 fs duration to the sample. As low-energy electrons are easily deflected by electrostatic fields, fsPPM is sensitive to the potential distribution at the surface of nanostructures, and allows for imaging their transient changes after photoexcitation. In this thesis, ultrafast photocurrents in axially doped semiconductor nanowires (NWs) are investigated by time-resolved imaging of the local surface photovoltage. The results demonstrate the capability of fsPPM to probe ultrafast carrier dynamics in nanoscale systems on femtosecond time and nanometer length scales. For fsLEED, a miniaturized electron gun is developed which is capable of focusing sub-picosecond low-energy electron pulses to few micrometer spot sizes on the sample. The capability of the setup to study ultrafast structural dynamics in 2D crystalline materials is demonstrated by recording high quality diffraction patterns from freestanding monolayer graphene in a transmission geometry. The minimal tip-sample distance and thus the achievable spatio-temporal resolution in fsPPM is limited by the diffraction-limited laser illumination of the tip apex for excitation of the electron probe pulses. To overcome this limitation, a novel type of nanotip femtosecond electron source has been realized, driven non-locally by nanofocused surface plasmon polaritons (SPPs). It is shown that ultra- broadband SPPs of less than 10 fs duration can be nanofocused into the tip apex with high efficiency, inducing the nonlinear ultrafast emission of electrons. The application of such sources for fsPPM is demonstrated by imaging the electric field distribution around a semiconductor NW at a reduced tip-sample distance of 3 μm.

Elektronen im Energiebereich unterhalb von 1 keV wechselwirken stark mit Materie und äußeren Feldern, weshalb sie außergewöhnlich empfindlich auf die Struktur von Oberflächen sowie auf elektrische Felder im Nanometerbereich sind. In Kombination mit einer Zeitauflösung im Femtosekundenbereich sind sie hervorragend zur Untersuchung sowohl von ultraschnellen Gitterdynamiken in 2D- Kristallen als auch von ultraschnellen Photoströmen in Nanostrukturen geeignet. Aufgrund ihrer Dispersionseigenschaften im Vakuum war es bisher nicht möglich, solche Pulse für zeitaufgelöste Messungen im Femtosekundenbereich zu verwenden. In dieser Arbeit wurde ein hybrider Aufbau zur Projektions - Elektronenmikroskopie (fsPPM) sowie zur niederenergetischen Elektronenbeugung (fsLEED) mit femtosekunden Zeitauflösung entwickelt. Entscheidend für die hohe Zeitauflösung ist die Implementierung von metallischen Nanospitzen als gepulste Elektronenquelle. Diese ermöglichen aufgrund ihrer Feldverstärkungseigenschaften und ihrer Kompaktheit sehr kurze Propagationszeiten und somit eine starke Reduzierung der Elektronenpulsdauer, sowie eine einzigartige Kontrolle über den Photoemissionsprozess. Aufgrund ihrer punktförmigen Form sind Nanospitzen ideal als Elektronenquelle für Schattenabbildungen ohne elektronenoptische Linsen geeignet. Durch die kurzen Propagationsdistanzen im Bereich weniger Mikrometer ist es möglich, die Dispersion von niederenergetischen Elektronenpulsen auf weniger als 100 fs zu reduzieren. Da niederenergetische Elektronen stark in elektrischen Feldern abgelenkt werden, können mittels fsPPM lokale Felder und Ströme an der Oberfläche von Nanostrukturen sowie deren Dynamik mit hoher räumlicher Auflösung gemessen werden. Dieses Konzept wird erfolgreich demonstriert, indem anhand der lokalen Oberflächen-Photospannung entlang eines dotierten Halbleiter-Nanodrahtes die ultraschnelle Dynamik des Photostroms im Nanodraht räumlich aufgelöst gemessen wird. Für die Realisierung von fsLEED wurde eine sehr kompakte Elektronenkanone basierend auf einer Nanospitze entwickelt, mittels derer niederenergetische Elektronenpulse mit einer Dauer von einigen 100 fs auf die Probe fokussiert werden können. Der Aufbau ist hervorragend zur Untersuchung von Strukturdynamik in kristallinen Monolagen geeignet, was anhand der qualitativ hochwertigen Beugungsbilder, welche von einer Monolage freistehendem Graphen aufgenommen wurden, deutlich wird. Die beugungslimitierte Beleuchtung des Spitzenapex limitiert den Spitzen-Proben Abstand und somit die erreichbare zeitliche und räumliche Auflösung des Projektionsmikroskops. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass diese Limitierung mittels einer neuartigen Plasmonen-getriebenen Elektronenquelle umgangen werden kann. Hierzu werden Oberflächenplasmonen mit einer Dauer von wenigen Femtosekunden in den Apex nanofokussiert und zur Erzeugung ultrakurzer Elektronenpulse verwendet.