dc.contributor.author
Horn, Karl P.
dc.date.accessioned
2025-04-30T10:48:45Z
dc.date.available
2025-04-30T10:48:45Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/47423
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-47141
dc.description.abstract
Due to their ubiquitous presence throughout the universe, one may scarcely even dare
to count the sheer number of collisions between atoms and molecules occurring at any
given moment in time. Even so, the laws of nature governing the interaction between
such vanishingly small particles have eluded observers for all but a tiny fraction of the
history of science. The work presented in this thesis is motivated by the quest to gain an
enhanced understanding of collisions governed by quantum mechanics, which might
ultimately lead to useful applications such as the control of chemical reactions.
To this end, we have leveraged the power of a general and flexible theoretical de-
scription of scattering, which, specialised to the case of atoms colliding with diatomic
molecules, can be translated into a feasible numerical simulation which is compared and
contrasted with ground-breaking experiments, opening avenues for in-depth analysis of
quantum effects. At the forefront of these effects are Feshbach resonances, a phenomenon
leading to the short-lived formation of ‘quasi-bound’ states between colliding particles
due to the resonant coupling between scattering and bound states. Simulations of cold col-
lisions between either helium or neon and dihydrogen or hydrogen-deuterium molecules
have been carried out, allowing us, for instance, to gain insight into the role of the nuclear
spins of diatomic molecules and its connections to the symmetry of the collision complex.
Interestingly, we can show that despite being highly anisotropic, the systems studied
here still demonstrate a noteworthy sensitivity to various factors influencing the outcome
of the collision.
Further, we have turned our attention towards the electronic structure of interacting
atoms and molecules, designing, implementing and applying an algorithm to improve
ab-initio potential energy surfaces used for cold collisions between helium and dihydrogen
molecules by incorporating measured data derived from Feshbach resonance experiments.
Obtaining a potential energy surface in this way is in the spirit of machine learning - a
widespread and useful tool in the context of electronic structure calculations. Along the
way, we have discovered the viability and limitations of adopting different approaches
to modifying potential energy surfaces and gleaned a better understanding of their
connection to Feshbach resonances.
Finally, we have repurposed the simulated data in order to reveal some of the dynami-
cal details of the collision process. Specifically, by regarding the wavepacket of the system
as a superposition of the scattering states at many different collision energies, we are
not only able to reconstruct the wavepacket at different times during the interaction but
also see how some interesting observables change as a function of time. This approach
is of interest, for example, in evaluating the trajectory of the interacting particles or to
judge whether certain states the system may end up in are populated directly or through
intermediate states.
en
dc.description.abstract
Da sie überall im Universum auftreten, lässt sich die scheinbar unendliche Zahl der
Stöße zwischen Atomen und Molekülen, die in jedem Augenblick stattfinden, kaum
abschätzen. Trotzdem blieben die Naturgesetze, die die Wechselwirkung zwischen solch
winzigen Teilchen beschreiben, den Beobatchern während eines Großteils der Geschichte
der Wissenschaft verborgen. Das Ziel dieser Dissertation ist es, ein besseres Verständnis
von quantenmechanischen Stoßprozessen zu erlangen, was letztendlich zu nützlichen
Anwendungen wie der Kontrolle von chemischen Reaktionen führen könnte.
Zu diesem Zweck wurde eine allgemeingültige und flexible Beschreibung von
Streuvorgängen verwendet. Angepasst an den Spezialfall der Stöße zwischen Atomen
und Molekülen kann diese Beschreibung realitätsgetreu in eine numerische Simulation
umgesetzt werden, deren Ergebnisse mit denen bahnbrechender Experimente vergle-
ichen werden können. Damit eröffnen sich neue Möglichkeiten für vertiefte Analysen
von Quanteffekten. An der Spitze dieser Effekte stehen Feshbach Resonanzen, die auf-
grund resonanter Wechselwirkungen zwischen gebundenen- und Streuzuständen, zu
kurzlebigen ‘quasi-gebundenen’ Zuständen zwischen kollidierenden Teilchen führen
können. Durch Simulationen von kalten Stößen zwischen Edelgaßatomen, wie Helium
oder Neon und diatomaren Molekülen, wie Diwasserstoff oder Wasserstoff-Deuterium ist
es beispielweise möglich, Einblicke in die Rolle der Kernspins und deren Zusammenhang
mit der Symmetrie des Systems zu gewinnen. Trotz der hohen Anisotropie ist die be-
merkenswerte Empfindlichkeit gegenüber einer Vielfalt von Faktoren, die den Aussgang
des Stoßprozesses beinflussen können, ein interessantes Alleinstellungsmerkmal der
oben genannten Kollisionssysteme.
Darüber hinaus wurde die elektronische Struktur des wechselwirkenden Systems
näher Betrachtet. Ein Algorithmus zur Verbesserung bestehender ab-initio Potentialober-
flächen, unter Berücksichtigung experimenteller Messergebnisse, wurde entworfen, imple-
mentiert und für kalte Kollisionen zwischen Heliumatomen und Diwasserstoffmolekülen
ausgeführt. Die Gewinnung einer neuen Potentialoberfläche auf diese Weise ähnelt dem
Ansatz des maschinellen Lernens, einem weit verbreiteten und nützlichen Werkzeug in
modernen elektronischen Strukturberechnungen. Vertiefende Untersuchungen der so
erzeugten modifizierten Potentialoberflächen geben Aufschluss über die Möglichkeiten
und Grenzen verschiedener Ansätze zur Verbesserung der Potentialoberflächen. Zu-
dem können neue Verbindungen zwischen den ursprünglichen und den generierten
Potentialoberflächen und den zugehöhrigen Feshbach Resonanzen aufgezeigt werden.
Schließlich wurden die Simulationsdaten wiederverwendet, um dynamische Details
des Stoßprozesses zu erforschen. Insbesondere ist es möglich, das Wellenpacket des
Systems als Überlagerung von Streuzuständen verschiedener Energien zu rekonstruieren.
Damit ist es nicht nur möglich das Wellenpacket zu späteren Zeitpunkten auszuwerten,
sondern auch die zeitliche Entwicklung verschiedener Observablen zu verfolgen. Mit
einem solchen Ansatz ist es beispielsweise möglich, die Trajektorien der Teilchen während
des Stoßprozesses zu verfolgen oder zu beurteilen, ob bestimmte Endzustände des
Systems direkt oder über Zwischenzustände erreicht werden.
de
dc.format.extent
xi, 209 Seiten
dc.rights.uri
https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
dc.subject
Quantum physics
en
dc.subject
Quantum scattering
en
dc.subject
Feshbach resonances
en
dc.subject
numerical simulation
en
dc.subject
Quantenphysik
en
dc.subject
Quantenstreuung
en
dc.subject
Feshbachresonanzen
en
dc.subject
numerische Simulation
en
dc.subject.ddc
500 Natural sciences and mathematics::530 Physics::530 Physics
dc.title
Quantum effects in collisions between atoms and molecules
dc.contributor.gender
male
dc.contributor.firstReferee
Koch, Christiane P.
dc.contributor.furtherReferee
Meijer, Gerard
dc.contributor.furtherReferee
Wester, Roland
dc.date.accepted
2025-03-07
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-refubium-47423-2
dc.title.translated
Quanteneffekte bei Stößen zwischen Atomen und Molekülen
ger
refubium.affiliation
Physik
dcterms.accessRights.dnb
free
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open access
dcterms.accessRights.proquest
accept