Optische Nahfeldmikroskopie und synchrotronstrahlungsbasierte nano-FTIR-Spektroskopie an zweidimensionalen Halbleiterstrukturen

Abstract

Streulicht-Nahfeldmikroskopie (s-SNOM) ist eine vielseitige Methode zur Strukturaufklärung, die nicht der Beugungsbegrenzung unterliegt. Somit gelingt, unabhängig von der Wellenlänge der verwendeten Strahlung, die Abbildung von Strukturen auf der Nanometerebene durch die Detektion von Streulicht einer Probe, die sich im optischen Nahfeld einer Sonde befindet. Durch die Verwendung von breitbandigem Licht in Kombination mit einem Michelson-Interferometer können Infrarotspektren von einzelnen Strukturen, die kleiner als 20 nm sind, aufgenommen werden. Die in der vorliegenden Arbeit verwendete Strahlungsquelle für breitbandige IR-Strahlung ist der Elektronenspeicherring Metrology Light Source (MLS) der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt (PTB) in Berlin-Adlershof. Es wird Synchrotronstrahlung aus dessen Infrarotstrahlrohr verwendet und als Nahfeldsonde wird die Spitze eines Rasterkraftmikroskops verwendet. Es wird die Entwicklung eines neuen Betriebsmodus‘ für den Speicherring beschrieben, der zur Anpassung der Synchrotronstrahlung an das Mikroskop dient, womit die Empfindlichkeit der nano-FTIRSpektroskopie gesteigert werden kann. Um die langen Messzeiten bei der Aufnahme eines hyperspektralen Datensatzes zu verkürzen, wird die Technik des Compressed Sensing auf s-SNOM angewendet und deren Machbarkeit für eine SiC-Probe untersucht. Es wird die Verwendung einer neuartigen Messmethode beschrieben, bei der die Detektion auf dem thermoelektrischen Effekt beruht. Somit kann auf den ansonsten bei s-SNOM verwendeten, halbleiterbasierten (und mit flüssigem Stickstoff gekühlten) Detektor im Fernfeld der Probe verzichtet werden. Schließlich wird am Beispiel von drei Probensystemen gezeigt, wie Polaritonen ausgenutzt werden können, um die Empfindlichkeit von s-SNOM-basierten Spektroskopiemessungen zu steigern. Beim 2D-Material MoS2 können durch die Kopplung an Phononen des Substrats SiO2 Plasmonen spektroskopisch nachgewiesen werden, die ansonsten nicht zugänglich wären. Beim Probensystem der funktionalisierten Metalloxide SrTiO3/LaAlO3 kann an der Grenzfläche der beiden Perowskite durch den Einfluss der Dicke des Deckmaterials auf die Anwesenheit eines 2D-Elektronengases geschlossen werden. Auf einer Phospholipid-Monolage, welche auf Graphen aufgebracht wurde, kann mittels einer als Plasmonen-Interferometrie bezeichneten Methode eine Kontrastverstärkung erzielt werden. Hierdurch ist es wiederum möglich, Domänenstrukturen des Phospholipids abzubilden, die mittels einfacher Nahfeldmikroskopie nicht zugänglich wären.

Scattering-type scanning-near field optical microscopy is a versatile method for structure elucidation which is not subject to the diffraction limit. Hence it is possible to map structures on the nanometer scale independently from the wavelength of the radiation used for illumination. This is achieved by detecting scattered light of a sample which is located in the optical near-field of a probe. In using broadband light and combining with a Michelson interferometer it is possible to record infrared spectra of structures smaller than 20 nm. The radiation source used for broadband IR radiation in this thesis is the electron storage ring Metrology Light Source (MLS) of the Physikalisch-Technische Bundesanstalt (PTB) in Berlin-Adlershof. Synchrotron radiation of the storage ring’s infrared beamline is applied and the tip of an atomic force microscope is used as a nearfield probe. It is depicted how the synchrotron radiation is adapted to the microscope by developing a new storage ring optic, thus enhancing the sensitivity of nano-FTIR spectroscopy. In order to reduce long measurement times during the recording of a set of hyperspectral data, the technique of compressed sensing was applied to s-SNOM and its feasibility was demonstrated with a SiC-sample. Furthermore the application of a new measuring method whose detection is based on the thermoelectric effect is depicted. Hence one can get rid of the semiconductor-based detector, which is cooled by liquid nitrogen, used otherwise in s-SNOM. Eventually three examples utilizing polaritons on samples in order to enhance the sensitivity on s-SNOM based spectroscopy are presented. Plasmons of the 2D-material MoS2 are coupled to the phonons of a SiO2-substrate which allows for detection of these plasmons by means of spectroscopy, which would not be accessible otherwise. In the case of the functional oxide material SrTiO3/LaAlO3, it is possible to infer from the thickness of the topmost layer LaAlO3 on the presence of a 2D electron gas between both perovskite materials. On a sample of a monolayer of phospholipid, deposited on graphene, a contrast enhancement is achieved by using a method denominated as plasmon interferometry. Hereby it is possible to map domain structures of the phospholipid, which would not be accessible by means of conventional near-field microscopy.