dc.contributor.author
Sultan, Muhammad
dc.date.accessioned
2018-06-07T14:46:30Z
dc.date.available
2012-05-15T13:30:18.352Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/402
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-4606
dc.description.abstract
In this study, the laser-induced magnetization dynamics of the lanthanide
ferromagnets Gadolinium (Gd), Terbium (Tb) and their alloys is investigated
using femtosecond (fs) time-resolved x-ray magnetic circular dichroism (XMCD),
the magneto-optical Kerr effect (MOKE) and magnetic second harmonic generation
(MSHG). The magnetization dynamics is analyzed from the time scale of a few fs
up to several hundred picoseconds (ps). The contributions of electrons,
phonons, spin fluctuations, as well as the temporal regimes corresponding to
the spin-orbit and exchange interactions are disentangled. In addition to
possible applications in magnetic storage devices, understanding magnetization
dynamics in lanthanides is also important because of their different magnetic
structure compared to well-studied itinerant ferromagnets. Lanthanides are
model Heisenberg-ferromagnets with localized 4f magnetic moments and long
range magnetic ordering through indirect exchange interaction. By optical
excitation of the conduction electrons, which mediate the exchange
interaction, and studying the induced dynamics of the localized 4f and
delocalized 5d6s magnetic moments, one can obtain insight into the angular
momentum transfer at ultrafast time scales. Moreover, lanthanides offer the
possibility to tune spin-lattice coupling via the 4f shell occupation and the
concomitant changes in the 4f spin and orbital moments due to Hund’s rules.
Utilizing this fact, the importance of spin-lattice coupling in laser-induced
demagnetization is also analyzed by comparing the magnetization dynamics in Gd
and Tb. By investigating the magnetization dynamics of localized 4f moments of
Gd and Tb using time-resolved XMCD, it is found that the demagnetization
proceeds in both metals in two time scales, following fs laser excitation,
which are classified as: (i) non-equilibrium (t ~ 1 ps) and (ii) quasi-
equilibrium (t ≫ 1 ps), with respect to equilibration of electron and phonon
temperatures. The characteristic demagnetization time in this non-equilibrium
regime is similar for Gd and Tb, while in the quasi-equilibrium regime it
differs following the strength of the spin-orbit coupling. To disentangle
different microscopic mechanisms, conduction electron magnetization dynamics
of Gd(0001) is investigated in further detail using time-resolved MOKE. By
comparing the dynamics of the 4f moments with the delocalized 5d6s moments, an
insight into the angular momentum transfer is obtained and the importance of
the intra-atomic exchange interaction is analyzed. The critical spin
fluctuations strongly affect the static magnetic properties near Curie
temperature (TC). In this study, a real time observation of the critical
fluctuations in laser-induced magnetization dynamics near the ferro- to
paramagnetic phase transition is described. Moreover, it is concluded that the
spin fluctuations contribute to the magnetization dynamics in the quasi-
equilibrium regime as well as to the recovery of magnetization while the non-
equilibrium dynamics is weakly affected by these fluctuations. The well known
phonon distribution as a function of equilibrium temperatures (T0) allowed us
to investigate the role of phonons in magnetization dynamics. From the
observed temperature dependence of demagnetization in the quasi-equilibrium
regime (t ≫ 1 ps), it is concluded that the phonons contribute to the
amplitude of demagnetization while the demagnetization time is not affected by
them. In order to disentangle different microscopic contributions in the non-
equilibrium regime (t ∼ 1 ps), magnetization dynamics is investigated for
different laser fluences and equilibrium temperatures by analyzing the MOKE
rotation and ellipticity. A slowing down of magnetization is observed with
increasing T0. Using input from theoretical modeling by the Landau-Lifshitz-
Bloch equation, it is shown that both electrons as well as phonons contribute
to demagnetization in non-equilibrium demagnetization. Analyzing the dynamics
further in the non-equilibrium regime (t < 300 fs) directly after laser
excitation, the observation of magnetic as well as non-magnetic contributions
is reported. The comparison of the surface sensitive MSHG and the bulk
sensitive MOKE signal gave us the opportunity to investigate the spin-
dependent transport processes, which occur from the surface to the bulk of Gd.
Finally, owing to the tunability of spin-orbit coupling in GdTb alloys,
ultrafast magnetization dynamics of these alloys is investigated as a function
of Tb concentration. The characteristic quasi-equilibrium demagnetization time
increases six times by decreasing the Tb content from 70% to Gd metal, due to
the known spin-orbit coupling of the system. The non-equilibrium
demagnetization time, on the other hand, changes only weakly with
concentration due to the fact that this time scale is faster than the spin-
orbit coupling.
de
dc.description.abstract
Die Laser-induzierte Magnetisierungsdynamik der Lanthanid-Ferromagneten
Gadolinium (Gd), Terbium (Tb) und deren Legierungen wird mit Hilfe von
Femtosekunden (fs) zeitaufgelöstem Röntgenzirkulardichroismus (XMCD), dem
magneto-optischen Kerr-Effekt (MOKE) und magnetischer Second Harmonic
Generation (MSHG) untersucht. Die Magnetisierungsdynamik wird auf Zeitskalen
von wenigen fs bis zu mehreren hundert Pikosekunden (ps) analysiert, um die
verschiedenen Beiträge von Elektronen, Phononen und Spinfluktuationen zu
unterscheiden und die Zeitskalen der Spin-Bahnund Austauschwechselwirkung
herauszufinden. Zusätzlich zu ihren Anwendungen in magnetischen
Speichermedien, ist das Verständnis der Magnetisierungsdynamik in Lanthaniden
auch aufgrund ihrer, im Vergleich zu den intensiv untersuchten 3d-
Ferromagneten, unterschiedlichen magnetischen Struktur von Interesse.
Lanthanide sind Ferromagneten mit lokalisierten 4f magnetischen Momenten,
deren langreichweitige magnetische Ordnung durch indirekte
Austauschwechselwirkung zustande kommt. Durch optische Anregung der
Leitungselektronen, die die Austauschwechselwirkung vermitteln, und die
Untersuchung der induzierten Dynamik der lokalisierten 4f und delokalisierten
5d6s Momente, kann man Einblick in den Drehimpulstransfer sowie die intra-
atomare Austauschwechselwirkung auf ultraschnellen Zeitskalen erhalten.
Darüber hinaus bieten Lanthanide die Möglichkeit, die Spin-Gitter-Kopplung
über die Besetzung der 4f Schale und den damit einhergehenden Veränderungen
der Spin- und Bahndrehmomente aufgrund der Hundschen Regeln abzustimmen. Unter
Verwendung dieser Tatsache wird die Bedeutung der Spin-Gitter- Wechselwirkung
in der Laser-induzierten Entmagnetisierung auch durch den Vergleich mit der
Magnetisierungsdynamik in Gd und Tb analysiert. Mittels zeitaufgelöster XMCD-
Untersuchungen dieser Dynamik wird festgestellt, dass die Entmagnetisierung
nach fs Laser-Anregung in beiden Metallen in zwei Schritten stattfindet: (i)
dem Nicht-Gleichgewicht (t ~ 1 ps), wenn sich Elektronen und Gitter noch nicht
im Gleichgewicht befinden und (ii) dem Quasi-Gleichgewicht (t ≫ 1 ps), wenn
die Elektronen und das Gitter identische Temperaturen haben. Die
charakteristische Entmagnetisierungszeit im Nicht-Gleichgewichts-Regime ist
für Gd und Tb ähnlich, im Quasi-Gleichgewichts-Regime unterscheidet sie sich
jedoch auf Grund der unterschiedlichen Stärke der Spin-Bahn-Kopplung für beide
Materialien. Um die verschiedenen mikroskopischen Mechanismen zu separieren,
wird die Magnetisierungsdynamik der Leitungselektronen von Gd (0001)
ausführlich mittels zeitaufgelöstem MOKE untersucht. Durch den Vergleich der
Dynamik der 4f-Magnetisierung mittels XMCD und der delokalisierten 5d6s-
Magnetisierung mittels MOKE erhält man Einblick in den Drehimpulstransfer und
die Bedeutung der intra-atomaren Austauschwechselwirkung. Die kritischen
Spinfluktuationen beeinflussen die statischen magnetischen Eigenschaften in
der Nähe der Curie-Temperatur (TC) stark. In dieser Arbeit wurde eine
Echtzeit-Beobachtung der kritischen Fluktuationen in der Laser-induzierte
Magnetisierungsdynamik in der Nähe des ferro- paramagnetischen
Phasenüberganges durchgeführt. Darüber hinaus wird der Schluss gezogen, dass
die Spin-Fluktuationen auf die Dynamik der Magnetisierung sowohl zum Quasi-
Gleichgewichts-Regime als auch zur Relaxation der Magnetisierung beitragen,
während die Nicht-Gleichgewichts-Dynamik eher schwach von diesen Schwankungen
beeinflusst wird. Die bekannte Phononen-Verteilung als Funktion der
Gleichgewichtstemperaturen (T0) gab uns die Möglichkeit, die Rolle der
Phononen in der Magnetisierungsdynamik zu untersuchen. Aus der beobachteten
Temperaturabhängigkeit der Entmagnetisierung im Quasi-Gleichgewichts-Regime (t
≫ 1 ps) wird der Schluss gezogen, dass die Phononen zur Amplitude der
Entmagnetisierung beitragen, während die Entmagnetisierungzeit nicht von
Phononen beeinflusst wird. Um verschiedene mikroskopische Beiträge im Nicht-
Gleichgewichts-Regime (t ∼ 1ps) voneinander zu trennen, wurde die
Magnetisierungsdynamik für verschiedene Laserfluenzen und
Gleichgewichtstemperaturen durch Analyse der MOKE Rotation und Elliptizität
untersucht. Eine Verlangsamung der Magnetisierungsdynamik wird mit zunehmender
T0 beobachtet. Durch Heranziehen theoretischer Modellierung der Landau-
Lifshitz-Bloch-Gleichung wird gezeigt, dass bei Temperaturen unterhalb der
Debye- Temperatur ein durch heiße Elektronen vermittelter Prozess die
experimentell festgestellte Entmagnetisierung gut beschreibt. Bei höheren
Temperaturen müssen Phononvermittelte Prozesse berücksichtigt werden, um die
weitere Verlangsamung der Entmagnetisierung zu erklären. Aus der Analyse der
Dynamik zu früheren Zeiten des Nicht- Gleichgewichts-Regimes (t < 300 fs)
direkt nach Laseranregung, wird auf magnetische als auch auf nicht-magnetische
Beiträge zurückgeschlossen. Schließlich gibt uns der Vergleich der
oberflächenempfindlichen MSHG mit der volumenempfindlichen MOKE die
Möglichkeit, die Spin-Transport-Prozesse, die von der Oberfläche in das
Volumen des Gd auftreten, zu studieren. Aufgrund der Einstellbarkeit der Spin-
Bahn-Kopplung in GdTb Legierungen, wurde die ultraschnelle Dynamik der
Magnetisierung dieser Legierungen als Funktion der Tb-Konzentration
untersucht. Die charakteristische Entmagnetisierungszeit im Quasi-
Gleichgewichts erhöht sich um das 6-fache bei einer Verringerung des Tb-
Gehalts von 70% bis 0%. Dies wird mit einer Änderung der Spin-Bahn-Kopplung
des Systems verknüpft. Die Nicht-Gleichgewichts-Entmagnetisierungzeit hängt
nicht von dieser Konzentration ab, da sie auf einer kürzeren Zeitskala
stattfindet und nicht durch die Spin-Bahn-Kopplung beeinflusst wird.
de
dc.format.extent
XIV, 144 S.
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
Ultrafast dynamics
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::538 Magnetismus
dc.title
Ultrafast magnetization dynamics of lanthanide metals and alloys
dc.contributor.contact
mssatti79@yahoo.com
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Uwe Bovensiepen
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. Martin Weinelt
dc.date.accepted
2012-05-14
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000037587-5
dc.title.translated
Ultraschnelle Magnetisierungsdynamik von Lanthanidmetallen und Legierungen
de
refubium.affiliation
Physik
de
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FUDISS_thesis_000000037587
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open access