To extend current charge-based electronics by new features and functionalities, the electron spin, as a new degree of freedom, is likely to play a major role in future information technology. Devices using such spin-based electronics (spintronics), for example magnetic random-access memories, are about to enter the market. To be competitive with other information carriers, it is required to push the bandwidth of the elementary spintronic operations to the terahertz (THz) frequency range.
This thesis addresses central open questions regarding ultrafast spin transport in prototypical FjN thin-film stacks. Is ultrafast spin transport mediated by magnons as universal as indicated by previous modelling? What impact does the F/N interface between F and N have on the ultrafast spin-to-charge current conversion (S2C)? How can we exploit spintronic features for new functionalities of spintronic THz emitters (STEs)? By studying spin current dynamics on their natural timescale, one may find new interesting effects or push existing concepts to THz frequencies, which might advance future spintronic applications to work at higher clock rates.
To study ultrafast spin transport in FjN bilayers, we excite them with femtosecond laser pulses. Following absorption of the pulse, a spin current in F is launched and converted into a transverse charge current in N and/or F, giving rise to the emission of a THz electromagnetic pulse. Using this approach, along with an analysis based on symmetry arguments and modeling, the following insights are gained:
First, depending on the conductivity of F, spin currents can be carried by either (i) conduction electrons or (ii) magnons. Remarkably, in the half-metallic ferrimagnet Fe3O4 we observe the coexistence of these two spin transport types and disentangle them based on their distinctly different ultrafast dynamics. Our results also indicate that the ultrafast SSE spin current is localized close to the F/Pt interface and its ultrafast dynamics are determined by the relaxation dynamics of the electrons in the Pt layer.
Second, interfaces of metallic heterostructures are known to have a marked impact on the S2C process. We study thin metal lms of a ferromagnetic layer F and nonmagnetic layer N with strong and weak spin-orbit coupling. Varying the interface composition allows us to drastically change the amplitude and even invert the polarity of the THz charge current. Symmetry arguments and first-principles calculations strongly suggest that the interfacial S2C arises from skew scattering of spin-polarized electrons at interface imperfections.
Third, we add a functionality to the STE and modulate the polarization of broadband THz electric field pulses at tens of kHz by time-dependent external magnetic field with a contrast exceeding 99 %.
In conclusion, THz emission spectroscopy is a powerful tool to explore and exploit spintronic effects in the ultrafast regime, which will lay the cornerstone for spintronics at THz frequencies.
Bei der Weiterentwicklung heutiger Elektronik um neue Funktionen und Funktionalitäten wird der Elektronenspin als zusätzlicher Freiheitsgrad in künftiger Informationstechnologie voraussichtlich eine tragende Rolle spielen. Geräte, die solche spinbasierte Elektronik nutzen (Spintronik), wie zum Beispiel magnetische Random-Access Speicher, stehen kurz vor der Markteinführung. Um mit anderen Informationsträgern konkurrenzfähig zu sein, muss die Bandbreite der grundlegenden spintronischen Operationen auf den Terahertz-Frequenzbereich (THz) ausgeweitet werden.
Diese Arbeit befasst sich mit zentralen offenen Fragen zum ultraschnellen Spintransport in prototypischen FjN-Dünnschichtstapeln. Ist der ultraschnelle, durch Magnonen vermittelte Spintransport so universell, wie es das bisherige Modell nahelegt? Welchen Einfluss hat die F/N-Grenzfläche auf die ultraschnelle Spin-Ladungsstrom-Umwandlung (S2C)? Wie können spintronische THz-Emitter (STEs) um neue Funktionalitäten erweitert werden? Durch die Untersuchung der Spinstromdynamik auf ihrer natürlichen Zeitskala könnten neue Effekte entdeckt oder bestehende Konzepte spintronischer Anwendungen auf THz-Frequenzen ausgedehnt werden. Um den ultraschnellen Spintransport in FjN-Bilagen zu untersuchen, regen wir diese mit Femtosekunden-Laserpulsen an. Nach Absorption des Pulses wird ein Spinstrom in F erzeugt und in einen transversalen Ladungsstrom in N und/oder F umgewandelt, was zur Emission eines elektromagnetischen THz-Pulses führt. Mit diesem Ansatz und einer Analyse auf der Grundlage von Symmetrieargumenten und Modellen werden die folgenden Erkenntnisse gewonnen:
Erstens können Spinströme, je nach der Leitfähigkeit der F-Schicht, entweder von (i) Leitungselektronen oder (ii) Magnonen getragen werden. Bemerkenswerterweise beobachten wir im halbmetallischen Ferrimagneten Fe3O4 die Koexistenz dieser beiden Spintransporttypen und können sie aufgrund ihrer deutlich unterschiedlichen ultraschnellen Dynamik voneinander trennen. Unsere Ergebnisse zeigen auch, dass der ultraschnelle Spin Seebeck-Spinstrom in der Nähe der F/Pt-Grenzfläche lokalisiert ist und seine ultraschnelle Dynamik durch die Relaxationsdynamik der Elektronen in der Pt-Schicht bestimmt wird.
Zweitens die Grenzfläche metallischer Heterostrukturen ist bekannt für ihren Einfluss auf den S2C-Prozess. Wir untersuchen dünne Metallfilme mit einer ferromagnetischen Schicht F und einer nichtmagnetischen Schicht N mit jeweils starker und schwacher Spin-Bahn-Kopplung. Durch Variation der Grenzfläche können wir sowohl die Amplitude drastisch verändern, als auch die Polarität des THz-Ladungsstroms umkehren. Symmetrieargumente und First-Principle Berechnungen legen nahe, dass die S2C an der Grenzfläche durch Skew-Streuung von spinpolarisierten Elektronen an Grenzflächenfehlstellen entsteht.
Drittens erweitern wir den STE um eine Funktionalität und modulieren die Polarisation breitbandiger THz-Pulse bei Dutzenden von kHz durch zeitabhängige externe Magnetfelder mit einem Modulationskontrast größer 99%.
Zusammenfassend erweist sich THz-Emissionsspektroskopie als leistungsfähiges Instrument zur Erforschung und Anwendung von spintronischen Effekten, die den Eckpfeiler für die THz-Spintronik bilden werden.
