dc.contributor.author
Müller, Sven Niclas Tebogo
dc.date.accessioned
2020-06-18T09:02:15Z
dc.date.available
2020-06-18T09:02:15Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/27526
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-27282
dc.description.abstract
Plasmons are the collective oscillation of free electrons in materials. They concentrate light into nanoscale volumes and trigger optical processes in nearby materials. My thesis is devoted to the understanding of optical processes that are mediated by localized surface plasmons. The fundamental excitation of plasmonic modes and the enhancement of optical absorption and Raman scattering in nanoscale materials are studied using experimental and theoretical approaches. I introduce a novel type of plasmonic excitation in layered films of metallic nanoparticles. Because of field retardation, incident light induces antiparallel dipoles in adjacent layers of metallic nanoparticles exciting a dark interlayer plasmon. It benefits from reduced radiative damping and efficient light absorption as I demonstrate with simulations and experiments. The self-assembled nanoparticle films pave the way for large-area coatings with tunable plasmon resonances. An application is the decay of plasmons into hot charge carriers that trigger photocatalytic reactions in molecules. I propose dark interlayer plasmons as ideal excitation channels for hot electrons because of their small radiative damping. Using plasmonic nanostructures for photodetection and sensing requires an understanding of the interaction with adjacent materials. I introduce microscopic theories for the enhancement of optical absorption and Raman scattering by localized surface plasmons. The plasmonic near field of nanoparticle arrays induced non-vertical optical transitions in graphene in dependence of the periodicity of the plasmonic lattice. For plasmon-enhanced Raman scattering I developed a general theoretical framework using perturbation theory. It provides analytic expressions for the enhanced Raman cross section. In a molecular dipole coupled to a plasmonic nanoparticle the enhancement is strongly affected by interference between different scattering channels. Plasmon-enhanced Raman scattering is an ideal tool to study the properties of materials interfaced with plasmonic nanostructures. I analyzed nanoscale strain and doping in graphene on top of a gold nanostructure. I developed a method for separating the contributions from strain and doping in the Raman spectrum of graphene, which is applicable to graphene on arbitrary substrates and in arbitrary strain configurations.
en
dc.description.abstract
Ziel dieser Arbeit ist es, ein besseres Verständnis von optischen Prozessen zu erlangen, die durch lokalisierte Oberflächenplasmonen gesteuert werden. Dafür habe ich grundlegende Anregungsmechanismen von Plasmonmoden, sowie die Verstärkung von optischer Absorption und Ramanstreuung, mit experimentellen und theoretischen Methoden untersucht. Ich stelle eine neuartige plasmonische Anregung in geschichteten Filmen von metallischen Nanopartikeln vor. Dieses dunkle Plasmon besteht aus antiparallelen plasmonischen Dipolen in den Nanopartikeln benachbarter Lagen und kann aufgrund von Feldretardierung direkt mit Licht angeregt werden. Ich zeige mit Experimenten und Simulationen, dass diese Anregung eine reduzierte Strahlungsdämpfung aufweist und zu einer ausgeprägten, durchstimmbaren Lichtabsorption im nahinfraroten Spektralbereich führt. Da die Nanopartikelfilme mittels Selbstorganisation von Nanopartikeln hergestellt werden können, eignen sie sich für die großflächige Beschichtung von Oberflächen. Aufgrund der unterdrückten radiativen Dämpfung sind dunkle Plasmonen in Nanopartikelfilmen ein idealer Anregungskanal für heiße Elektronen, mit Anwendungen in der Fotokatalyse. Mit mikroskopischen Theorien habe ich die Interaktion von plasmonischen Nanostrukturen mit angrenzenden Nanomaterialien untersucht. Ich zeige, dass das plasmonische Nahfeld eines Gitters von Goldnanopartikeln nicht-vertikale optische Übergänge in Graphen anregt. Die Auswahlregeln für diese Übergänge hängen von der Periodizität der plasmonischen Nanostruktur ab. Die mikroskopische Theorie führt zu einem besseren Verständnis der Photostromentstehung in Graphen-basierten optoelektronischen Detektoren. Als Zweites stelle ich ein allgemeines Konzept zur Beschreibung von plasmon-verstärkter Ramanstreuung mit Störungstheorie vor. Die analytischen Ausdrücke aus dieser Theorie eignen sich, um die Abhängigkeit der plasmonischen Verstärkung von der Anregungsenergie zu untersuchen. Mittels einer Implementierung für ein Molekül nahe eines plasmonischen Nanopartikels zeige ich, dass die Verstärkung stark von der Interferenz verschiedener Streuprozesse beeinflusst wird. Plasmon-verstärkte Ramanstreuung ist ideal, um zu untersuchen, wie Materialeigenschaften von einer angrenzenden plasmonischen Nanostruktur beeinflusst werden. Das zeige ich für Materialverspannungen und Dotierung in Graphen durch eine Gold-Nanostruktur. Ich habe dafür eine allgemeine Methodik entwickelt, mit der die Beiträge von Verspannung und Dotierung zum Ramanspektrum von Graphen voneinander getrennt und quantifiziert werden können. Diese eignet sich zur Auswertung von unbekannten Verspannungs-Konfigurationen in Graphen auf verschiedensten Substraten.
de
dc.format.extent
ix, 202 Seiten
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik::530 Physik
dc.title
Tailoring Plasmon-Enhanced Light-Matter Interaction
dc.contributor.gender
male
dc.contributor.firstReferee
Reich, Stephanie
dc.contributor.furtherReferee
Heberle, Joachim
dc.date.accepted
2020-05-14
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-refubium-27526-6
refubium.affiliation
Physik
dcterms.accessRights.dnb
free
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open access
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