Photoionisation und Photoanregung von freien Siliziumdioxid-Nanopartikeln

Abstract

Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Photoionisation von freien Siliziumdioxid- Nanopartikeln unter Verwendung verschiedener Lichtquellen untersucht. Dabei wurde zur Probenpräparation ein kontinuierlicher Nanopartikelstrahl verwendet, der mittels einer aerodynamischen Linse ins Hochvakuum überführt wurde. Die Vorteile dieser Präparationsmethode liegen zum einen in der Vermeidung von Strahlenschäden durch ständiges Erneuern der Partikel im Wechselwirkungszen- trum. Zum anderen können Wechselwirkungen mit der Umgebung ausgeschlossen werden, wie es für deponierte Partikel der Fall ist. Der erste Teil der Arbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung der Winkelvertei- lung der Photoemission von freien SiO2-Nanopartikeln nach Ionisation mit wei- cher Röntgenstrahlung. Durch Variation der Photonenenergie und der Polarisati- on der ionisierenden Strahlung konnte der Anisotropieparameter für die Si 2p-, die O 1s- und die Valenzemission für kinetische Energien von bis zu 250 eV bestimmt werden. Verglichen mit der Winkelverteilung der Photoemission der isolierten Silizium- und Sauerstoffatome konnte eine Reduzierung der Anisotropie für die untersuchten Nanopartikel beobachtet werden, die durch das Auftreten elasti- scher Streuprozesse an Nachbaratomen innerhalb des Partikels erklärbar ist. Im zweiten Teil wurde die Photoionisation der freien SiO2-Nanopartikel durch intensive ultrakurze Laserpulse im infraroten Spektralbereich untersucht. Die Energie- und Winkelverteilungen der emittierten Photoelektronen wurden im Zusammenhang mit den Mechanismen der Erzeugung und Beschleunigung von Elektronen in Nanopartikeln diskutiert. Zusätzlich konnte die Dynamik des ex- pandierenden Nanoplasmas mit Hilfe von Anregungs-Nachweis-Experimenten un- tersucht werden. Der dritte Teil beschreibt Experimente, die am Freie-Elektronen-Laser FLASH durchgeführt wurden. Dabei wurde eine größen- und intensitätsabhängige Ver- änderung der Winkelverteilung der Ionenemission von SiO2-Nanopartikeln nach Ionisation mit intensiven ultrakurzen Röntgenpulsen beobachtet. Diese konnte durch die asymmetrische Absorption der Röntgenstrahlung und das bei der Ioni- sation entstehende Nanoplasma erklärt werden.

Within the scope of this work, photoionization of free silicon dioxide nanoparti- cles irradiated by different light sources was studied. The sample was prepared in a continuous beam of nanoparticles that was transferred via an aerodynamic lens into high vacuum. The advantages of this preparation method are on the one hand the avoidance of radiation damage due to continuous exchange of the particles in the interaction region. On the other hand one can exclude interaction processes with a surrounding medium, as it is the case for deposited particles. In the first part of this work, the angular distribution of the photoemission from free SiO2 nanoparticles was studied after ionization by soft X-rays. By variation of the photon energy and the polarization of the ionizing radiation the anisotropy parameter of the Si 2p, the O 1s and the valence photoemission for kinetic en- ergies up to 250 eV could be determined. Compared to the angular distribution of the photoemission from isolated silicon and oxygen atoms a reduced angular anisotropy was found for the nanoparticles under study. This was explained by elastic scattering of the outgoing photoelectrons from neighboring atoms inside the nanoparticle. In the second part, photoionization of free SiO2 nanoparticles by intense ultra- short laser pulses in the infrared regime was studied. The energy and angular distributions of the emitted photoelectrons were discussed in the context of ge- neration and acceleration mechanisms of electrons in nanoparticles. Further, the dynamics of the expanding nanoplasma was studied by pump-probe experiments. In the third part, experiments are introduced which are conducted at the free- electron laser FLASH. A size and intensity dependent change in the angular distribution of the ion emission from SiO2 nanoparticles after ionization by in- tense ultrashort X-ray pulses was found. This was explained by asymmetric X-ray absorption and the generated nanoplasma after ionization.