Spintronics with Terahertz Radiation: Probing and driving spins at highest frequencies

Abstract

Electron spins are envisioned to play a key role in future information technologies. Apart from complementing charge-based functionalities, spin- based electronics (spintronics) offers entirely new possibilities. They emerge particularly from spintronic effects allowing for the mutual conversion of charge (or heat) and spin currents. Consequently, widespread applications already exist, including the magnetic random-access memory, which became commercially available only recently. On the other hand, field-effect transistors reaching cut-off frequencies of up to 1THz have been demonstrated. This strongly suggests that future spintronic devices eventually need to operate at terahertz (THz) speeds. Consequently, the following questions will be studied in this thesis: Are central spintronic effects operative up to highest THz frequencies? What are the initial elementary processes in their formation? How can we exploit new functionalities? Thereby, intriguing, new phenomena may be found since many fundamental excitations in solids resonate with THz radiation. Most importantly, the spin-orbit interaction, one of the cornerstones of spintronics, typically falls into the THz energy range. Apart from these exciting fundamental motivations, innovative spintronic concepts might advance other application fields, in particular THz photonics. In this work, we first demonstrate the anomalous Hall effect at highest THz frequencies in technologically relevant metals. Remarkably, we find an anomalous Hall angle ~2%, nearly constant from 1-40 THz. This result is understood in terms of the largely disordered materials, strongly blurring any spectral features. Second, we exploit spintronic effects at THz frequencies to build an efficient and ultrabroadband THz spintronic emitter, based on nanometer-thin magnetic and strongly spin-orbit-coupled metals. It relies on ultrashort photoexcitation and the combination of the ultrafast spin-dependent Seebeck effect with the inverse spin Hall effect, and outperforms standard emitters in terms of bandwidth, ease of use, low cost, and scalability. By upscaling, we develop a THz spintronic high-field source allowing for nonlinear THz spectroscopy. Furthermore, we use THz-emission spectroscopy to characterize spintronic materials all-optically. Third, we aim at revealing the fundamental processes in the ultrafast conversion of heat gradients into spin currents. Therefore, we measure the spin Seebeck effect at THz frequencies in prototypical magnetic-insulator/normal-metal bilayers. We find an ultrafast rise time of ~100fs, which is ascribed to carrier multiplication during the thermalization of the photo-excited metal electrons. Our findings are relevant for all processes involving photo-induced spin transfer. In conclusion, this work demonstrates the synergies released upon combining two vibrant fields of research: spintronics and THz spectroscopy.

Elektronenspins wird eine Schlüsselrolle in der zukünftigen Informationstechnologie vorhergesagt. Neben der Ergänzung ladungsbasierter Funktionen bietet die spinbasierte Elektronik (Spintronik) zahlreiche Chancen, die einer Fülle von spintronischen Effekten zur gegenseitigen Umwandlung von Ladungs- (oder Wärme-) und Spinströmen entspringen. Dementsprechend existieren breite Anwendungen, wie z.B. der seit kurzem verfügbare magnetische Arbeitsspeicher. Andererseits wurden bereits Feldeffekttransistoren mit THz- Bandbreiten demonstriert. Dadurch wird es wahrscheinlich, dass zukünftige spintronische Anwendungen bei THz-Frequenzen arbeiten. Diese Arbeit geht folgenden Fragen nach: Funktionieren spintronische Effekte noch bei THz- Frequenzen? Welche grundlegenden Schritte führen zu ihrem Auftreten? Wie können wir neue Funktionen nutzen? Dabei werden spannende neue physikalische Phänomene erwartet, da viele elementare Festkörperanregungen in den THz- Frequenzbereich fallen. Speziell gilt dies auch für die Spin-Bahn- Wechselwirkung, die grundlegend für die Spintronik ist. Neben diesen grundlegenden Einsichten können wir auf neue Anwendungen spintronischer Effekte im Hochfrequenzbereich hoffen, wie etwa in der THz-Photonik. In dieser Arbeit wird zuerst der anomale Hall-Effekt in technologisch relevanten Materialien bei THz-Frequenzen untersucht. Die stark störstellenbehafteten Proben bewirken eine extreme Verschmierung der Frequenzabhängigkeit, wodurch wir einen fast konstanten anomalen Hall-Winkel von ~2% zwischen 1 und 40 THz vorfinden. Darauf aufbauend nutzen wir spintronische Effekte bei THz- Frequenzen, um eine effiziente und breitbandige THz-Quelle zu entwickeln, die aus nanometerdicken magnetischen und Metallen mit starker Spin-Bahn-Kopplung besteht. Dieser THz-Emitter basiert auf ultrakurzer Fotoanregung und der Kombination des ultraschnellen spinabhängigen Seebeck-Effektes mit dem inversen Spin-Hall-Effekt. Er übertrifft Standardemitter hinsichtlich Bandbreite, Nutzerfreundlichkeit, Bezahlbarkeit und Skalierbarkeit. Durch Größenskalierung entwickeln wir einen spintronischen THz-Hochfeldemitter, der im Stande ist, nichtlineare Prozesse anzutreiben. Wir nutzen die THz-Emission zudem zur Charakterisierung spintronischer Materialien mit optischen Mitteln. Schließlich untersuchen wir den Ursprung der ultraschnellen Umwandlung eines Temperaturgradienten in einen Spinstrom. Dazu messen wir den Spin-Seebeck- Effekt im THz-Bereich in prototypischen magnetischen Isolator-Metall- Doppellagen und finden eine Anstiegszeit von 100fs, die auf die Vervielfachung der Elektron-Loch-Paare während der Thermalisierung der fotoangeregten Ladungsträger zurückgeführt wird. Unsere Einblicke sind hinsichtlich einer Vielzahl optisch induzierter Spintransferprozesse relevant. Zusammenfassend zeigt diese Arbeit die Vielzahl der Synergien auf, die durch die Kombination zweier dynamischer Forschungsfelder, Spintronik und THz-Photonik, freigesetzt werden können.