Collective Effects in Strong-Field Ionization of Dense Media

Abstract

The collective strong-field photoionization effects in dilute and dense gases and liquids illuminated by short infrared laser pulses of high intensity are investigated by means of photoemission spectroscopy. By employing the liquid microjet technique enabling liquid-phase spectroscopy in the vacuum, the vicinity of liquid water, acetone, and ethanol and a large variety of respective gas target densities were examined and the influence of the molecular structure on the final emission studied. This unique combination of experimental methods allows to study how the emission undergoes a tremendous change upon increasing the target density of the illuminated gas sample. These changes were addressed by models describing collective multi-particle ionization effects. In particular, the contribution of electrons ionized from the parent atom scattering on the potential of neighboring particles in the presence of the driving laser field and as a consequence absorbing or emitting a large number of photons via inelastic laser-assisted scattering was determined. This scattering process dramatically changes the emission characteristics of strong-field ionized electrons with respect to the non- collective effects as above-threshold ionization and high-order above- threshold ionization giving rise to the superimposed multi-plateau structure including corresponding semiclassical electron energy cut-offs. The proposed semiclassical models and calculations lead to a simple and comprehensible description of such non-linear processes and represent a significant breakthrough in the description of strong-field ionization of dense target systems by extending single-particle ionization models towards collective interactions within short laser pulses. Additionally, the strong-field emission from the liquid phase was studied and shown to be in agreement with results obtained from the dense gas limit by including more than one scattering event of photoionized electrons enabled by the orders of magnitude higher density in the condensed phase. Beyond collective electron effects, excitation of the liquid phase by strong laser fields was studied by means of time-resolved XUV photoelectron spectroscopy. Here, fingerprints of a strong nuclear response as plasma formation induced by the efficient ionization process in high-intensity fields were observed. Finally, numerical methods of data evaluation for transient photoelectron spectroscopy were developed enabling to study effects occurring on time-scales smaller than the system response which are inherently inaccessible by evaluation techniques employed in recent publications.

Kollektive Photoionisationseffekte in dünnen und dichten Gasen sowie in Flüssigkeiten, induziert durch kurze infrarote Laserpulse großer Intensität, wurden mittels Photo- emissionspektroskopie untersucht. Der Einsatz der microjet -Technik ermöglichte Flüs- sigkeitsspektroskopie im Vakuum, wodurch die Umgebung von flüssigem Wasser, Aceton und Ethanol und somit der Einfluss, der entsprechenden Gasdichten und Molekularstruk- turen auf die Elektronenemission, untersucht werden konnte. Diese einzigartige Kombination experimenteller Methoden ermöglicht zu untersuchen, warum und wie sich die Elektronenemission, hervorgerufen durch Beleuchtung mit starken Laserpulsen, drastisch mit der Gasdichte ändert. Diese Änderungen wurden mithilfe kollektiver Ionisationsmodelle interpretiert. Im Besonderen der Einfluss von Elektronen, die nach der Ionisation in der Anwesenheit des Laserpulses an Nachbarpotentialen streuen und dadurch in der Lage sind, viele Photonen durch laserunterstützte Streuung zu absorbieren oder zu emittieren, wurde bestimmt. Diese Streuprozesse verändern drastisch die Elektronenemission im Vergleich zu nicht-kollektiven Ionisationsprozessen, wie z.B. above-threshold ionization und high-order above-threshold ionization , und überlagern deren Emission mit einer Multiplateaustruktur inklusive entsprechender Elektronenenergie- limits. Die hier vorgeschlagenen semiklassischen Modelle und Berechnungen erlauben eine einfache und verständliche Beschreibung dieser nichtlinearen Prozesse und stellen somit einen Durchbruch in der Erweiterung der Einzelionisationsbeschreibung hin zu kollektiven Wechselwirkungen in kurzen Laserpulsen dar. Zusätzlich wurde die Hochfeldionisation in Flüssigkeiten untersucht und gezeigt, dass diese mit den Ergebnissen aus der vorherigen Studie in dichten Gasen im Einklang steht, insofern mehr als ein Streuereignis, ermöglicht durch die erheblich höhere Dichte der Flüssigkeit, berücksichtigt wird. Unabhängig von den kollektiven Elektronenef- fekten wurde die Anregung der Flüssigkeit durch starke Laserpulse, gemessen mittels zeitaufgelöster Photoelektronenspektroskopie, untersucht. Dabei wurden Hinweise auf eine starke Reaktion des Nukleus, ausgelöst durch die hocheffiziente Hochfeldionisation, gefunden. Abschließend wurden numerische Methoden zur Datenauswertung von zeitaufgelöster Photoelektronenspektroskopie entwickelt, die ermöglichen, Effekte zu studieren, die innerhalb kürzerer Zeitskalen auftreten als die Zeitauflösung des Systems eigentlich zulässt. Die Untersuchung dieser Effekte ist nicht durch herkömmliche und in aktuellen Publikationen verwendete Methoden möglich.