dc.contributor.author
Merli, Andrea
dc.date.accessioned
2018-06-08T00:51:47Z
dc.date.available
2009-04-17T13:03:21.330Z
dc.identifier.uri
https://refubium.fu-berlin.de/handle/fub188/12580
dc.identifier.uri
http://dx.doi.org/10.17169/refubium-16778
dc.description.abstract
In der vorliegenden Arbeit wurde die Steuerung photoinduzierter Prozesse an
kalten und ultrakalten Alkalidimeren mit geformten Femtosekunden-Laserpulsen
untersucht, sowie die zeitaufgelösten Spektren ultrakalter Ensembles
experimentell und theoretisch analysiert. Die Methode der adaptiven
Pulsformung wurde im ersten Teil der Dissertation für die isotopenselektive
Optimierung von Alkalidimeren in einem Überschallmolekularstrahl angewendet.
Ein auf evolutionären Strategien basierender Algorithmus, in Kombination mit
einem Flüssigkristallmodulator und einer Molekülquelle ermöglicht dabei die
automatisierte Kontrolle photoinduzierter molekularer Vorgänge in der
Gasphase. Ein besonderer Schwerpunkt der Arbeit liegt in der Analyse und
Interpretation der optimierten Pulsformen. Diese beinhalten intrinsische
Informationen über die quantenmechanischen Strukturen der gesteuerten
Prozesse. So konnten z. B. durch das Auffinden von Übergangsfrequenzen
zwischen molekularen Schwingungsniveaus unterschiedlicher elektronischer
Zustände in den Spektren der simultan phasen- und amplitudenmodulierten
Lichtfelder bei der Optimierung des atomaren Isotopenverhältnisses
I(39K+/41K+) Hinweise auf die Fragmentation des Kaliummoleküls im ionischen
Zustand erhalten werden. Mit diesem System, in dem die Ionisation und die
Fragmentation als zwei konkurrierende Prozesse vorkommen, wurde erstmalig eine
Mehrzieloptimierung mit physikalisch relevanten Observablen erfolgreich
durchgeführt. Am Beispiel des KRb wurde die isotopenselektive Anregung mit der
bisher höchsten spektralen Auflösung untersucht. Im zweiten Teil der Arbeit
sind die Ergebnisse der Experimente zur Wechselwirkung ultrakalter Gase mit
Femtosekunden-Laserpulsen präsentiert. Zunächst wurde eine
Rückkopplungsschleife zur optimalen Anregung und Fragmentation ultrakalter
Rubidiummoleküle in einer magneto-optischen Falle realisiert. Es konnte
gezeigt werden, dass mittels parametrischer Optimierung die Anregungseffizienz
ultrakalter Rb2 gegenüber einem ungeformten Puls gleicher Energie um 25%
erhöht wird. Um dem Ziel der Photoassoziation ultrakalter Atome mit
ultrakurzen Laserpulse näher zu kommen wurden zeitaufgelöste Experimente an
einem dichteverbesserten Aufbau (dark SPOT) durchgeführt. Die zweifarbige
Pump-Probe-Folge bestand dabei aus einem in der Fourierebene spektral
abgeschnittenen roten Anregungspuls und einem grünen Ionisationspuls. Es
konnte eine charakteristische Dynamik des molekularen Ionensignals beobachtet
werden, welche systematisch durch mehrere Parameteränderungen erforscht wurde.
Mit Hilfe quantendynamischer Berechnungen konnte gezeigt werden, dass die
Ursache der Oszillationen nicht auf eine molekulare Wellenpaketdynamik,
sondern auf einen elektronischen Effekt als Folge der spektralen Filterung des
Pump-Pulses zurückzuführen ist. Die Messungen zur atomaren Dichteänderung in
der Falle liefern Hinweise auf fs-Photoassoziation. Diese findet durch nicht-
resonante Anregung schwach-gebundener, langreichweitiger Schwingungszustände
in der Nähe der molekularen Dissoziationsgrenze statt.
de
dc.description.abstract
In this work the control of photoinduced processes on cold and ultracold
alkaline dimers using femtosecond laser pulses was investigated. Moreover, the
time resolved spectra of ultracold ensemble was analysed experimental and
theoretical. In the first part of the dissertation, the method of adaptive
pulse shaping was used for the isotopomer selective optimization of alkaline
dimers in a supersonic molecular beam. A combination between a self-learning
algorithm based on evolution strategies, a liquid crystal modulator and a
molecular source allows the automated control of photoinduced molecular
processes in the gasphase. The particular focus of this work is the analysis
and interpretation of the optimized pulse shapes. They contain intrinsic
information about the quantum mechanic structure of the controled processes.
In the case of the optimization of the atomic isotope ratio I(39K+/41K+), the
spectra of the simultaneous phase- and amplitude modulated electrical fields
show transition frequencies between vibrational levels of the involved
electronical states of the potassium dimer , which leads to the deciphering of
the fragmentation process in the ionic state of the molecule. For this system,
within the ionisation and fragmentation are two competitive processes, a
multi-criterion optimization of physically relevant observables was
demonstrated for the first time. The isotope selective excitation of the model
system KRb was investigated with the actually highest spectral resolution. The
second part of the thesis includes the results of the experiments to the
interaction of ultracold gases with femtosecond laser pulses. Initially, the
optimized excitation and fragmentation of rubidium molecules was investigated
by using a feedback loop in combination with a magneto-optical trap. An
excitation efficiency of 25 % of the resulting pulses compared to unshaped
pulses of the same pulse energy is obtained by distributing the energy among
specific spectral components. In order to achieve the aim of photoassociation
of ultracold atoms to molecules by using ultrashort laser pulses, femtosecond
resolved sectrosopy was carried out in a density improved configuration (dark
SPOT). The two color pump and probe experiment contains a spectrally cut
(Fourier plain) red excitation puls and a green ionisation pulse. A
characteristic oscillation of the molecular ion signal was observed and
investigated systematically by changing of divers parameters. Supported by
quantum dynamical calculations, the origin of the observed oscillations was
decodet. This has no wave packet dynamic reason, but rather an electronically
effect due to the cut by the spectral filtering of the pump pulse. The
measurements by different atomic densities deliver details to the fs-
photoassociation. This takes place by non-resonant excitation of weakly-bound,
long range vibrationstates near to the molecular dissociation limit .
en
dc.rights.uri
http://www.fu-berlin.de/sites/refubium/rechtliches/Nutzungsbedingungen
dc.subject
82.53.-k Femtochemistry
dc.subject
28.60.+s Isotope separation and enrichment
dc.subject
33.80.Rv Multiphoton ionization and excitation to highly excited states
dc.subject
78.47.jc Time resolved spectroscopy (> 1 psec)
dc.subject
82.50.-m Photochemistry Photoassociation
dc.subject.ddc
500 Naturwissenschaften und Mathematik::530 Physik
dc.title
Steuerung photoinduzierter Prozesse an kalten und ultrakalten Alkalidimeren
mittels geformter Femtosekunden-Laserpulse
dc.contributor.firstReferee
Prof. Dr. Dr. h.c. Ludger Wöste
dc.contributor.furtherReferee
Prof. Dr. V. Bonacic-Koutecky
dc.date.accepted
2008-07-15
dc.identifier.urn
urn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000009583-9
dc.title.translated
Control of photoinduced processes on cold and ultracold alkaline dimers using
shaped femtosecond laserpulses
en
refubium.affiliation
Physik
de
refubium.mycore.fudocsId
FUDISS_thesis_000000009583
refubium.mycore.derivateId
FUDISS_derivate_000000005438
dcterms.accessRights.dnb
free
dcterms.accessRights.openaire
open access