Diese Doktorarbeit untersucht die Auswirkungen lokalisierter raumzeitlicher Störungen auf ein einfaches Reaktions-Diffusions-System, die CO Oxidation auf Pt(110). Diese Reaktion zeigt gut verstandene raumzeitliche Muster und ist daher als Modellsystem bestens geeignet. Die lokalisierten raumzeitlichen Störungen werden mit Hilfe eines fokussierten Laserstrahls und zweier computerkontrollierter galvanischer Spiegel erzeugt. Es wird gezeigt, daß diese Vorgehensweise präzises ,,Schreiben'' raumzeitlicher Temperaturfelder auf der Oberfläche des Pt(110)-Einkristalls erlaubt. Beginnend mit einfachen Störungen -- einem stationären Laserspot \-- analysiert diese Arbeit die Auswirkungen von zunehmend komplexeren raumzeitlichen Temperaturfeldern. Bereits der stationäre Laserspot -- ein Punkt in Zeit und Raum -- zeigt eine beachtliche Anzahl von Phänomenen: Im anregbaren Bereich werden CO-Wellen gebremst oder gelöscht, während Sauerstoffwellen beschleunigt oder sogar erzeugt werden. Für die Erzeugung von Sauerstoffwellen werden Grenzwerte bezüglich der Laserleistung und der Heizdauer bestimmt. Im oszillatorischen Bereich werden Zielscheibenmuster mit nach außen (sowohl ausgedehnte als auch lokalisierte) und nach innen propagierenden Wellen beobachtet und mit Simulationen1 verglichen. In einem zweiten Schritt werden Kombinationen zweier unterkritischer Heizereignisse im anregbaren Bereich untersucht. Die lokal erhöhte CO- Desorption an den Stellen der Störung ist der Schlüssel zum Verständnis der beobachteten zeitlichen, räumlichen oder raumzeitlichen Kooperation. Diese Ergebnisse werden auf die Bewegungen des Laserspots entlang einer Linie sowohl mit überkritischer Laserleistung -- der stationäre Laserspot erzeugt Sauerstoffwellen -- als auch mit unterkritischer Laserleistung erweitert. Abhängig von seiner Geschwindigkeit kreiert der superkritische Laser entweder machkegelähnliche Wellen, Wellen auf Teilstücken seines Pfades oder hat anscheinend keinen Effekt auf das Medium. Der unterkritische Laser wird benutzt, um eine bereits existierende Welle zu ziehen (,,Dragging''). Bei größeren Geschwindigkeiten verliert der Laserspot die Welle. Das Ablösen der Welle vom Laserspot wird detailliert anhand von Simulationen2 analysiert. Die Komplexität der Störungen wird weiter erhöht, indem die Auswirkungen lokal periodischer Temperaturfeldinhomogenitäten auf das homogen oszillierende Medium anhand eines auf einer Kreisbahn bewegten fokussierten Lasers untersucht werden. Im Gegensatz zu früheren Beobachtungen, bei denen das System global angetrieben wurde, konnte kein Frequenzeinfang gefunden werden. Die Beobachtungen werden durch die Erweiterung der Ergebnisse, die für den stationären Laserspot erhalten wurden, erklärt. Eine weitere Erhöhung der Komplexität wird bei der Untersuchung einiger Beispiele von Rückkopplungsexperimenten mit raumzeitlich aufgelöster Detektion und Aktion erreicht. Hier führen kleine Änderungen des Rückkopplungsalgorithmus zu signifikanten Änderungen im kombinierten System aus Reaktion und Computer, z.B. zum Auftauchen stabiler Zustände. Diese Arbeit richtet ihren Blick auch auf die potentielle Anwendbarkeit der neu gewonnenen Erkenntnisse: Das Führen von CO-Wellen entlang eines vorbestimmten Pfades und somit das ,,Bereitstellen'' einer chemischen Spezies an einem bestimmten Ort wird demonstriert. Außerdem werden verschiedene Strategien zur raumzeitlich variablen Operation der Reaktion mit der Zielsetzung, die CO2-Produktion zu erhöhen, untersucht. Dieses Ziel wird erreicht, allerdings nur in einem Bereich, in dem die natürliche CO2-Produktion gering ist. 1M. Stich, Berlin. 2X. Li, Princeton und A. G. Papathanasiou, Berlin.
This thesis investigates the effects localized spatiotemporal perturbations have on a simple reaction diffusion system, the CO oxidaton on Pt(110). This reaction exhibits well-understood spatiotemporal patterns and is therefore well suited as a model system. The localized spatiotemporal perturbations are realized using a focused laser beam and two computer-controlled galvanic mirrors. It is shown that this setup allows precise ''writing'' of spatiotemporal temperature fields onto the surface of the Pt(110) single crystal. Starting with simple perturbations -- the stationary laser spot -- this work analyzes the effects of progressively more complex spatiotemporal temperature fields. Already the stationary laser spot -- one point in time and space \-- is found to show a considerable variety of phenomena: In the excitable regime CO waves are decelerated or deleted, while oxygen waves are accelerated or even created. For the creation of oxygen waves thresholds with respect to laser power and heating duration are determined. In the oscillatory regime target patterns with outwardly (both extended and localized) and inwardly propagating waves are observed and compared to simulations1. In a second step combinations of two subcritical heating events are investigated in the excitable regime. The locally increased CO desorption at the site(s) of the perturbations is the key to understanding the observed temporal, spatial or spatiotemporal cooperation. These findings are extended to laser spot movements along a line, both with supercritical laser power -- the stationary laser spot causes the emission of oxygen waves -- and with subcritical laser powers. Depending on its speed the supercritical laser either produces Mach-cone like waves, produces waves only on parts of its path or doesn't seem to affect the medium. The subcritical laser is used to ''drag'' a preexisting wave. For higher speeds the laser spot loses the wave. This loss is analyzed in detail by simulations2. Further increasing the complexity of the perturbations the effect of locally periodic temperature field inhomogeneities on the homogeneously oscillating medium is investigated by moving the focused laser beam around a circle on the sample. Contrary to observations made earlier when forcing a system globally, no entrainment could be found. The observations are explained by extending the results found for the stationary laser spot. Increasing the complexity even more, some examples for feedback experiments with spatiotemporally resolved detection and actuation are studied. Here, small changes in the feedback algorithm lead to significant changes in the combined system consisting of the reaction and the computer, e.g. the emergence of stable states. This work also takes a look at the potential applicability of the newly acquired knowledge: The guiding of CO waves along a predetermined path thus ''delivering'' a chemical species to a certain location is demonstrated. Also, strategies for spatiotemporally variable operation of the reaction with the aim to increase CO2 production are explored. This goal is reached, however, only in a low CO2 production regime. 1M. Stich, Berlin. 2X. Li, Princeton and A. G. Papathanasiou, Berlin.