Experiments with Molecules on a Chip

Abstract

The subject of this thesis’s work is research of cold molecules on a microchip. On the one hand, cold and ultracold molecules might allow high- precision measurements of molecular properties and the determination of their behavior at the quantum level. On the other hand, one could try to study highly controlled chemical reactions or to build a quantum computer with their help. In the experiments presented here, electrically neutral, polar molecules in low-field-seeking states are trapped and decelerated on a microchip with the help of electric fields. This exploits the Stark effect: the energy level shift of atoms and molecules in an electric field. After manipulation on the chip the molecules can be detected quantum-state specifically via the REMPI method. At first, CO molecules were prepared in the upper Λ-doublet component of the a3Π1, v = 0, J = 1 state, trapped on the chip and get vibrationally excited by an infrared laser in the middle of the chip to the J = 1 or J = 2 rotational state of the vibrational state v = 1. This could be shown experimentally and was analyzed theoretically for molecules which were trapped at all times. Secondly, CO molecules were detected on the chip and the structure of previously trapped molecule clouds of several of the only 120 μm spaced traps was spatially resolved. For this purpose the chip was extended with an ion lens setup, which enabled the determination of the temperature of the clouds by following the free ballistic expansion of the molecules in time; either by comparing the data to trajectory simulations (T = 11 ± 1 mK) or by applying a ballistic expansion model (T = 13 ± 3.5 mK), comparable to the method used by the ultracold atom community. The spatial imaging enabled the observation of a phasespace manipulation scheme, which adiabatically expanded the molecules in the trap and significantly reduces their temperature to approximately one third of their initial value. The third goal was to trap ground state ammonia molecules, which should extend the trapping time and would show that also other molecules could be trapped on the chip. The ammonia isotopologues 14NH3, 14ND3, and 15ND3 in the |vInv = 1, J = 1,K = 1> state of the electronic ground state X were used. No signal could be measured from trapped molecules, which is attributed to large nonadiabatic transitions to untrappable quantum states, leading to severe trap loss. At last, a new chip- based Stark decelerator is presented, which is a miniaturized version of the so-called “traveling-wave” ring decelerator. This chip-based decelerator should be able to trap more molecules compared to the chip that was used so far, and due to improved electronics it should be able to decelerate molecules from molecular beam velocities of approximately 360 m/s down to a standstill, in contrast to large-scale traveling-wave decelerators so far. The chip is still in development to achieve operation with the full specification (voltage). Performance simulations show the usefulness of this design, which needs to be tested in experiments.

Diese Arbeit befasst sich mit kalten Molekülen auf einem Mikrochip. Kalte und ultrakalte Moleküle könnten einerseits hochpräzise Messungen von Moleküleigenschaften sowie deren Verhalten auf Quantenebene ermöglichen. Andererseits könnte man mit ihnen versuchen hochgenau kontrollierte chemische Reaktionen zu studieren oder einen Quantencomputer bauen. In den hier vorgestellten Experimenten werden elektrisch neutrale, polare Moleküle in tieffeldsuchenden Quantenzuständen mittels elektrischer Felder auf dem Mikrochip gefangen und abgebremst, indem der Starkeffekt ausgenutzt wird, also die Energieniveauverschiebung von Atomen und Molekülen im elektrischen Feld. Nach der Manipulation der Moleküle auf dem Chip können diese quantenzustandsabhängig detektiert werden (REMPI-Methode). Zuerst wurden CO Moleküle, welche im oberen Λ-Doublet Zustand des a3Π1, v = 0, J = 1 Zustands präpariert wurden, auf dem Chip gefangen und in dessen Mitte mit einem Infrarotlaser zum J = 1 oder J = 2 Rotationszustand des Vibrationszustands v = 1 angeregt. Dies konnte experimentell nachgewiesen sowie theoretisch analysiert werden, wobei die Moleküle die ganze Zeit gefangen waren. Als Zweites wurden CO Moleküle auf dem Chip detektiert und die Struktur der zuvor gefangenen Molekülwolken mehrerer Fallen räumlich aufgelöst, welche 120 μm von einander entfernt sind, wofür der Chip mit Ionenlinsen erweitert wurde. Damit konnte die Temperatur der Wolken gemessen werden, indem die ballistische Expansion der Moleküle zeitlich verfolgt wurde; entweder durch Vergleich mittels Simulationen (T = 11 ± 1 mK) oder durch Anwenden eines Expansionsmodells (T = 13 ± 3.5 mK), welches auch im Bereich der ultrakalten Atome verwendet wird. Dies ermöglichte die Detektion der Manipulation des besetzten Phasenraums der gefangenen Moleküle, indem diese in den Fallen adiabatisch expandiert wurden. Damit konnte die Temperatur der Moleküle auf ca. ein Drittel der Ausgangstemperatur reduziert werden. Drittes Ziel war das Fangen von Ammoniakmolekülen im Grundzustand, welches einerseits eine längere Fangzeit ermöglichen sollte und andererseits zeigen würde, dass auch andere Moleküle auf dem Chip gefangen werden können. Die Moleküle 14NH3, 14ND3 und 15ND3 im |vInv = 1, J = 1,K = 1> Zustand des Grundzustands X wurden dafür getestet. Es konnte kein Signal von gefangenen Molekülen gemessen werden. Dies wird auf nichtadiabatische Übergänge zurückgeführt, die zu großen Verlusten aus den Fallen führen. Als Letztes wird in dieser Arbeit ein neuer chipbasierter Starkabbremser vorgestellt, der eine miniaturisierte Version eines „traveling-wave“-Ringabbremsers darstellt. Dieser Chip sollte wesentlich mehr Moleküle fangen können als der bisher benutzte Chip. Durch verbesserte Elektronik sollte es möglich sein, Moleküle direkt vom Molekülstrahl (bis ca. 360 m/s) zu fangen und zum Stillstand zu bringen, anders als mit bisherigen großen Ringabbremsern. Der Chip befindet sich bisher noch in der Entwicklung, um ihn mit der vollen Spezifikation (Spannung) betreiben zu können. Nach ersten Simulationen sollte der Chip gut funktionieren, was aber noch in Experimenten bestätigt werden muss.