Das Ziel dieser Promotion ist die Entwicklung eines interaktiven und numerisch-effizienten stratosphärischen Ozonchemiemodells für die extrapolaren Breiten globaler Klimamodelle. In Klimamodellen wird die Ozonschicht auf Grund des hohen Rechenaufwands zur Berechnung der vollständigen Ozonchemie häufig durch "vorgeschriebene Ozonfelder", d.h. Klimatologien, realisiert. Diese Methode berücksichtigt nicht die Wechselwirkungen zwischen atmosphärischer Dynamik und Ozonchemie und vernachlässigt die interannuale Variabilität der Ozonschicht, sowie die Interaktion zwischen Klimaänderungen und Ozonschicht. Diverse Studien [Calvo et al., 2015, Gillett und Thompson, 2003, Thompson und Solomon, 2002] belegen, dass eine ungenügende Repräsentation der Ozonschicht negativen Einfluss auf die Ergebnisse der Klimasimulation hat. Bereits existierende schnelle Ozonschemata [Cariolle und Teyssedre, 2007, McLinden et al., 2000] taylor-entwickeln Ozonänderungsraten linear um Referenzzustände des Ozonmischungsverhältnis, der Temperatur und der lokalen Ozonsäule. In Klimaänderungsszenarien abseits der Referenzzustände erzeugen diese Modelle keine befriedigende Darstellung der Ozonschicht. Das SWIFT-Modell nutzt einen anderen Ansatz, bei dem das vollständige chemische Reaktionssystem eines stratosphärischen Chemiemodells berücksichtigt wiFrd und somit auch nicht- lineare Zusammenhänge und die Variabilität der ozonzerstörenden Spezies. Das SWIFT-Modell besteht aus einem polaren und einem extrapolaren Modul. Das polare Modul berechnet polarwirbel-gemittelte Ozonverlustraten auf Grundlage eines gekoppelten Differentialgleichungssystems mit freien Koeffizienten, die durch Simulationen eines vollständigen Chemiemodells bestimmt werden [Wohltmann et al., 2016]. Der extrapolare Teil des SWIFT-Modells, den diese Dissertation vorstellt, approximiert die Ozonänderungsraten des vollständigen Chemiemodells durch algebraische Funktionen. Im vollständigen Modell sind die Ozonänderungsraten eine Funktion von etwa 55 Anfangs- und Randbedingungen (z.B. diverse chemische Spezies und atmosphärische Parameter), die eine 55-dimensionale Hyperfläche erzeugen. Die Form der Hyperfläche wird durch die numerische Ausgabe mehrerer Simulationen mit dem vollständigen Modell charakterisiert. Durch geeignete Linearkombinationen der 55 unabhängigen Variablen lässt sich deren Anzahl auf die folgenden neun Variablen reduzieren: geographische Breite, Druckhöhe, Temperatur, lokale Ozonsäule, das Ozonmischungsverhältnis und die Mischungsverhältnisse der ozonzerstörenden chemischen Familien (Cly, Bry, NOy und HOy). Diese neun Variablen beschreiben die Form der 55-dimensionalen Hyperfläche ausreichend genau. Ein 9-dimensionales Polynom vierten Grades wird in einem automatisierten Verfahren an die 9-dimensionale Funktion approximiert. Pro Monat wird ein globalgültiges Polynom zur Berechnung der jeweiligen Ozonänderungsraten über 24 Stunden bestimmt. Das vollständige Modell, an dessen Ergebnissen die Polynome bestimmt werden, ist das Chemie- und Transportmodell ATLAS. Zwei ATLAS-Simulationen aus unterschiedlichen Dekaden und von jeweils 2,5 Jahren Dauer bilden die Datengrundlage (Trainingsdaten) der Approximation. Die Berücksichtigung möglichst viel stratosphärischer Variabilität in den Trainingsdaten (z.B. QBO- Phasen, Variabilität der Polarwirbel) ist ein entscheidender Aspekt für die Robustheit des SWIFT-Modells. Die systematischen Abweichungen zwischen ATLAS und SWIFT verursachen in den zentralen Bereichen des 9-dimensionalen Parameterraums weniger als 0,5 % Veränderung der Ozonmischungsverhältnisse pro Tag. In den Randbereichen des Parameterraums können sie bis zu 4 %/Tag betragen. Die maximalen Fehler entstehen insbesondere dort wo die Dichte der Trainingsdaten gering ist, d.h. für sehr seltene atmosphärische Zustände. Starke Gradienten der Ozonänderungsraten und Nicht-Linearitäten sind hingegen keine signifikanten Fehlerquellen. Simulationen mit dem extrapolaren SWIFT- Modul, integriert in das ATLAS-CTM, zeigen, dass sich die systematischen Fehler nicht akkumulieren und SWIFT über einen Zeitraum von 10 Jahren eine stabile Ozonschicht simuliert, die der Ozonschicht im vollständigen ATLAS-CTM sehr nahe kommt. Die interannuale Variabilität der Stratosphäre und die durch planetare Wellen verursachten horizontalen Gradienten der Ozonverteilung werden von SWIFT gut wiedergegeben. Abweichungen zwischen stratosphärischen Ozonsäulen aus ATLAS und SWIFT betragen im Schnitt weniger als +/-15 DU. Im Vergleich zu existierenden schnellen Ozonschemata erreicht SWIFT-extrapolar insbesondere in den mittleren und hohen Breiten eine Verbesserung. Die numerische Effizienz des Moduls wird durch den geringen Rechenaufwand zur Auswertung von algebraischen Polynomen mit 30 - 100 Termen gewährleistet. Damit ist SWIFT etwa um einen Faktor 10^4 schneller als das Chemiemodell im ATLAS-CTM.
The goal of this PhD-thesis was the development of a fast yet accurate chemistry scheme for an interactive calculation of the extrapolar stratospheric ozone layer. The SWIFT-model is mainly intended for use in Global Climate Models (GCMs). For computing-time reasons GCMs often do not employ full stratospheric chemistry modules, but use prescribed ozone instead. This method does not consider the interaction between atmospheric dynamics and the ozone layer and can neither resolve the inter-annual variability of the ozone layer nor respond to climatological trends. Various studies [Calvo et al., 2015, Gillett and Thompson, 2003, Thompson and Solomon, 2002] have pointed out these insufficiencies. Existing fast ozone schemes, as in [Cariolle und Teyssedre, 2007] and [McLinden et al., 2000], use a Taylor expansion of the first order to expand the rate of change of ozone about reference conditions of ozone mixing ratio, temperature and the locale ozone column and thus can not sufficiently adept to climate change scenarios, differing from the reference conditions. The SWIFT-model, in contrast, considers the full chemical system of a stratospheric chemistry model, including non-linearities and fluctuations of ozone depleting species, to determine the rate of change of ozone. The SWIFT-model consists of two modules, a polar and an extrapolar module. The polar module calculates vortex- averaged ozone loss by solving a set of coupled differential equations for the key species in polar ozone chemistry. Coefficients of the equation system are determined by simulations with a full chemistry model [Wohltmann et al., 2016]. This dissertation presents the extrapolar SWIFT-module, where we use algebraic functions to approximate the rate of change of ozone of the full model. In the full model, 55 initial and boundary conditions (e.g. various chemical species and atmospheric parameters) determine the function of rate of change of ozone, creating a 55-dimensional hypersurface. The numerical output of several simulations with the full model characterize the shape of the hypersurface. Using linear combinations of these variables, we can reduce the parameter space to the following nine dimensions: latitude, pressure, temperature, local ozone column, mixing ratio of ozone and of the ozone depleting families (Cly, Bry, NOy and HOy). These nine variables sufficiently describe the shape of the 55-dimensional hypersurface. An automated procedure fits 9-dimensional polynomials of degree four to the reduced function. One global polynomial per month is determined which calculates the rate of change of ozone over 24 h. The full model used to fit the polynomials is the chemistry- and transport-model ATLAS. Two 2.5-years ATLAS-simulations from separate decades constitute the fitting-dataset. A key aspect for the robustness of the SWIFT-model is the incorporation of a wide range of stratospheric variability in the fitting-datasets. The systematic error between ATLAS and SWIFT causes the ozone mixing ratios to drift by less than 0.5 % per day in the central regions of the 9-dimensional parameter space. Higher errors are located in the boundary regions, where the sampling density of the fitting-dataset is low, i.e. for rarely occurring atmospheric conditions. Here, the errors can rise to 4 % per day. However, steep ozone gradients and non-linearities in the rate of change function are not the sources of significant errors. The extrapolar SWIFT-module has been integrated into the ATLAS-CTM as an optional chemistry scheme. Simulations with SWIFT in ATLAS have proven that the systematic error does not accumulate in the course of a run. In a 10 year simulation SWIFT has continuously produced a stable annual cycle, with inter-annual variations of the ozone layer well comparable to the full ATLAS-CTM. Horizontal gradients in the ozone distribution due to planetary waves, are well resolved by SWIFT. The average deviations between partial ozone columns in ATLAS and SWIFT are less than +/-15 DU. Especially in the mid- and high-latitudes the extrapolar SWIFT-module yields better results than existing fast ozone schemes. The application of SWIFT requires the calculation of polynomials with 30 - 100 terms. Nowadays, computers can solve such polynomials at thousands of grid points in seconds. Therefore SWIFT provides the desired numerical efficiency and computes the ozone layer 10^4 times faster than the chemistry model in the ATLAS-CTM.
