Spintronics (short for spin-based electronics) is an active research field, which focuses on the spin of electrons alongside their charge. In terms of fundamental research, spin dynamics and the interactions between spins and other degrees of freedom are highly interesting. On the other hand, spintronics has the potential for developing next-generation technologies with unprecedented efficiency and data storage capabilities. With rapid advances in information technology and data transmission, spintronic operations are likely required to proceed at terahertz (1 THz = 10^12 Hz) frequencies, including the manipulation, transport and detection of spins. In this thesis, we address the mechanisms of ultrafast spin torques and their potential applications in magnetic materials. Our main tool for this goal are THz-pump optical-probe experiments, where single-cycle electromagnetic pulses with THz frequencies are used to excite magnetic thin films. The resulting sample response is probed by the polarization change of femtosecond optical pulses. We first study a model system, consisting of metallic thin film with an embedded ultrathin ferromagnetic (FM) layer. The Zeeman torques on the FM layer can be used to map the THz magnetic field with nanometer precision and reveal a surprisingly sharp drop of the field amplitude over the metallic film, with implications for the study of inhomogeneous spin dynamics. The main focus lies on the metallic antiferromagnet (AFM) Mn2Au, which is a promising candidate for spintronics due to its high ordering temperature, terahertz spin dynamics and strong spin-orbit coupling. Remarkably, electric rather than magnetic fields can be used to control the magnetic order in this material through so called Néel spin-orbit torques (NSOTs), yet the dynamics of this process have remained elusive. In our experiments with thin films of magnetically prealigned Mn2Au, we observe signals that can be consistently attributed to a NSOT-driven magnon mode with a frequency of 0.6 THz. The non-linear mode dynamics suggest that spins are deflected by up to 30° from their initial orientation, which suggests potential for 90°-switching within picoseconds for only moderately increased field strengths. Motivated by this prospect, we identify the key requirements to achieve and observe ultrafast switching in experiments: i) external control over the AFM spin order, ii) fully calibrated magneto-optical probes to access the spin dynamics, and iii) increase of the electric field strength inside the AFM film. We show that, in an exchange-spring system Mn2Au|Py, with a thin ferromagnetic layer of Py (Permalloy, Ni80Fe20), the AFM order can be controlled by small external magnetic fields, which greatly simplifies the detection of magnetic signals and enables full calibration of the system's magneto-optic response. Having fulfilled requirements i) and ii), the electric field inside the AFM is increased by microstructuring the film into resonant THz antennas. We find that antennas exposed to strong single-cycle pulses display permanent changes of the spin-order consistent with NSOT-switching. Finally, pump-probe experiments on exchange-spring antennas provide hallmarks of single-shot switching within only a few picoseconds. Our results therefore mark a milestone on the path towards antiferromagnetic spintronic devices operating at terahertz frequencies.
In der spin-basierten Elektronik (Spintronik) wird der Spin der Elektronen neben deren Ladung für Anwendungen nutzbar gemacht. Einerseits ist Grundlagenforschung zu Spindynamik und Wechselwirkungen von großem Interesse, andererseits ermöglicht die Spintronik potentiell effiziente und robuste Datenverarbeitung. Dafür müssen grundlegende spintronische Operationen, wie Manipulation, Transport und Detektion von Spins auch bei Terahertz-Frequenzen (10^12 Hz, THz) einsetzbar sein. Diese Dissertation befasst sich mit den Mechanismen und Anwendungen für Spin-Drehmomente in magnetischen Materialien. Wir nutzen dafür Pump-Probe-Experimente, in denen elektromagnetische Pulse mit THz-Frequenzen magnetische dünne Filme anregen und deren Eigenschaften anschließend mit Femtosekunden-Lichtpulsen abgefragt werden. Zunächst untersuchen wir ein Modellsystem, bestehend aus einer Pt-Dünnschicht mit eingebettetem ferromagnetischen (FM) Film. Das THz-Magnetfeld kann mittels der Drehmomente auf die Spins des FM-Films mit Nanometer-Präzision bestimmt werden und zeigt eine deutliche Abnahme innerhalb der metallischen Schicht. Der Fokus dieser Arbeit liegt auf dem metallischen Antiferromagneten (AFM) Mn2Au, der aufgrund seiner hohen Ordnungstemperatur, THz-Spindynamik und starken Spin-Bahn-Kopplung ein vielversprechender Kandidat für die Spintronik ist. Bemerkenswerterweise können elektrische Felder die magnetische Ordnung in diesem Material durch sogenannte Néel-Spin-Bahn-Drehmomente (NSOT) steuern, wenn auch die ultraschnelle Dynamik solcher Prozesse bisher kaum untersucht wurde. In Mn2Au-Filmen beobachten wir Signale, die der antiferromagnetischen Magnon-Mode (Frequenz ca. 0.6 THz) zugeordnet werden. Die nichtlineare Spindynamik wird durch NSOT angeregt und zeigt eine Auslenkung der Spins um bis zu 30°, was bedeutet, dass die Spins mit moderat erhöhten Feldstärken um 90° rotiert ("geschaltet") werden könnten. Wichtige Anforderungen, um dieses ultraschnelle Schalten experimentell zu erreichen und zu beobachten, sind i) externe Kontrolle über die AFM-Spinordnung, ii) vollständig kalibrierte magneto-optische Messungen der Spin-Dynamik und iii) Erhöhung der elektrischen Feldstärke innerhalb der AFM-Schicht. Durch Austausch-Kopplung an einen dünnen Ni80Fe20-Film kann die AFM-Ordnung durch kleine externe Magnetfelder kontrolliert werden. Wir zeigen, dass dies die Detektion magnetischer Signale erheblich vereinfacht und die vollständige Kalibrierung der magneto-optischen Eigenschaften erlaubt, womit die Anforderungen i) und ii) erfüllt sind. Zuletzt erreichen wir eine starke Felderhöhung im AFM durch Strukturierung des Films in Antennenform. Nach Belichtung mit Hochfeld-THz-Pulsen weisen die Antennen dauerhafte Änderungen der Spinordnung auf, die vollständig konsistent mit NSOT-Schalten sind. Andererseits deuten Pump-Probe-Experimente an Austausch-gekoppelten Filmen darauf hin, dass dieses Schalten durch einen einzigen THz-Puls innerhalb weniger Pikosekunden abläuft. Unsere Ergebnisse bedeuten daher einen entscheidenden Schritt auf dem Weg zu antiferromagnetischen spintronischen Anwendungen bei THz-Frequenzen.
